负载型微、介孔分子筛催化尿素醇解合成碳酸二甲酯的研究

来源 :哈尔滨师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:pandawang1231
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本文我们采用了浸渍法,制备了具有工艺简单、无毒及安全性的负载型催化材料Fe2O3/HZSM-5和Fe2O3/SBA-15,应用NH3-TPD、XRD、BET、FT-IR和ICP-MS等测试技术,确定了所制备的催化材料的结构、组成以及性质。考察了Fe2O3/SBA-15催化剂对尿素醇解法合成碳酸二甲酯反应的催化性能。结果表明,该催化剂具有较好的催化活性。同时,考察了Fe2O3/SBA-15催化剂的制备条件及反应条件对该合成反应的影响,确定了催化剂的制备条件为:浸渍液为0.5mol/L的FeCl3-乙醇溶液、焙烧温度为500°C条件下制备Fe2O3/SBA-15催化剂,其铁的负载量为:6.14%。优化了催化反应的最佳工艺条件为:尿素与甲醇的物质量比为1:100,反应温度为180°C,反应时间为7h,催化剂用量为0.3g,搅拌速度500rpm。在此最佳条件下碳酸二甲酯的产率为15.3%,其选择性大于99%。并探讨了在Fe2O3/SBA-15催化作用下可能的反应机理。考察了Fe2O3/HZSM-5催化剂对尿素醇解法合成碳酸二甲酯的反应的催化性能,该催化剂表现出了较好的催化活性。探讨了Fe2O3/HZSM-5催化剂的制备条件及反应条件对该合成反应的影响,确定催化剂的最优制备条件为:浸渍液为0.3mol/L的Fe(NO3)3-乙醇溶液、焙烧温度为500°C,在此条件下制备的Fe2O3/HZSM-5催化剂其铁的负载量为:2.26%;应用此催化剂获得最佳的合成碳酸二甲酯的反应工艺条件为:反应物尿素与甲醇的物质量比为1:160,反应温度180°C,反应时间8h,催化剂用量为0.3g,搅拌速度500rpm。在此最佳条件下获得碳酸二甲酯的产率为8.7%和选择性大于99%。此外,Fe2O3/HZSM-5催化剂可以重复使用3次,催化剂的催化活性、碳酸二甲酯的选择性及产率无明显变化。
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