【摘 要】
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MnOx-CeO2-TiO2（MCTO）三元复合催化剂具有脱硝性能高、制备方法简单和环保易回收等优点,但此催化剂由于脱除NO的温度范围较低,抗SO2和H2O性较差。本论文首先采用两种方法制备了MCTO复合气凝胶,同时采用三甲基甲氧基硅烷（TMMS）对PVA-MCTO复合气凝胶进行了表面疏水改性处理,探究了改性前后催化剂的低温NH3-SCR性能和抗硫抗水性能与物理/化学结构、酸性位点、表面可还原物种
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MnOx-CeO2-TiO2（MCTO）三元复合催化剂具有脱硝性能高、制备方法简单和环保易回收等优点,但此催化剂由于脱除NO的温度范围较低,抗SO2和H2O性较差。本论文首先采用两种方法制备了MCTO复合气凝胶,同时采用三甲基甲氧基硅烷（TMMS）对PVA-MCTO复合气凝胶进行了表面疏水改性处理,探究了改性前后催化剂的低温NH3-SCR性能和抗硫抗水性能与物理/化学结构、酸性位点、表面可还原物种的关系,并对催化剂的NH3-SCR反应机理进行了深入的探讨。Ⅰ.采用间苯二酚（R）和糠醛（F）作为牺牲模板剂,环氧丙烷为凝胶诱导剂,乙酰乙酸乙酯为络合剂,通过溶胶-凝胶法制备出了不同质量比的RF-MCTO复合气凝胶,研究了其NH3-SCR性能和抗硫抗水性能。表征结果表明:当RF与MCTO的质量比为0.75/1时具有较好的催化活性,在160-260℃温度段内NO的转化率可以达到100%且抗硫抗水效果良好,这说明在合适的RF与MCTO的质量比下可以提高催化剂的催化活性,增加锐钛矿TiO2的结晶度,降低催化剂的表面积,增强Mn,Ce,Ti金属之间的电子转移和金属氧化物之间的相互作用。Ⅱ.采用了不同浓度的聚乙烯醇作为牺牲模板剂,采用溶胶-凝胶法制备出了PVA-MCTO复合气凝胶,并与MCTO复合气凝胶的NH3-SCR和抗硫抗水性能进行比较。结果表明PVA牺牲模板剂的加入相比于RF-MCTO催化剂不论是NH3-SCR性能还是抗硫抗水性能都有一定程度的提升,在120-260℃具有良好的催化活性,抗硫抗水的效果较好。表征结果表明:PVA牺牲模板的加入提高了MCTO催化剂的表面酸性,产生了丰富的Br（?）nsted酸位和Lewis酸位,促进了NH3的吸附,使得催化剂产生更多的表面吸附氧（Oα）物种,促进NH3的活化。PVA-MCTO催化剂还具有细化晶粒、较大的比表面积、较强的金属氧化物之间的协同性和还原性等优点。Ⅲ.比较了TMMS溶剂热法改性PVA-MCTO-low催化剂所得的不同质量比的TMMS/PVA-MCTO-low催化剂和PVA-MCTO-low催化剂不同空速下的NH3-SCR性能。结果表明:TMMS改性剂的加入会降低催化剂的低温活性,但会略微增加催化剂在200℃后的催化活性。将最高催化活性的TMMS/PVA-MCTO-low 3/1催化剂与未改性的PVA-MCTO-low催化剂进行抗硫抗水性能比较后发现:前者不论是抗水性还是抗硫性都要高于后者,这表明TMMS的改性可以提高催化剂的抗硫抗水性能。表征结果表明:TMMS的改性对催化剂的物理性能影响不大,但增加了催化剂上Mn4+和Ce3+的相对含量。通过NH3-TPD和H2-TPR表征发现改性后催化剂的还原性和表面酸性都有一定程度的下降,这表明TMMS改性使PVA-MCTO催化剂表面的一些-OH基团被覆盖,催化剂表面吸附H2O的点位减少,从而产生了疏水性。由于TMMS/PVA-MCTO-low催化剂表面酸性的降低和还原性的减弱,SO2在TMMS/PVA-MCTO-low催化剂上的吸附和氧化也受到抑制。与PVA-MCTO-low催化剂相比,生成的硫酸盐物种更少,不易被硫化。因此,TMMS/PVA-MCTO-low具有良好的抗硫抗水性能。
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