【摘 要】
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橡胶补强一直是橡胶研究领域的重要课题之一。构建橡胶纳米复合材料是实现橡胶补强的一个重要途径,其中纳米蒙脱土被广泛应用于橡胶材料补强领域。近年来关于“双网络”结构的报道为非填料橡胶补强方式提供新的思路。本论文基于不同的橡胶基体,分别设计了两种具有NBR/AO60/MMT氢键杂化网络结构和XSBR/PAM双相连续网络结构的橡胶复合材料,并研究两种网络的增强机理和其对复合材料性能的影响。主要结果如下:（
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橡胶补强一直是橡胶研究领域的重要课题之一。构建橡胶纳米复合材料是实现橡胶补强的一个重要途径,其中纳米蒙脱土被广泛应用于橡胶材料补强领域。近年来关于“双网络”结构的报道为非填料橡胶补强方式提供新的思路。本论文基于不同的橡胶基体,分别设计了两种具有NBR/AO60/MMT氢键杂化网络结构和XSBR/PAM双相连续网络结构的橡胶复合材料,并研究两种网络的增强机理和其对复合材料性能的影响。主要结果如下:（1）利用蒙脱土（MMT）、受阻酚AO-60(四[亚甲基-3-（3-5-二叔丁基-4-羟苯基）丙酰氧基]甲烷补强丁腈橡胶（NBR）。通过无溶液机械混合法制备NBR/AO60/MMT（NBR/AM）复合材料,并在硫化过程中利用AO60熔融迁移与MMT和NBR形成表面氢键,详细研究了MMT的插层状态、NBR/MMT和AO60之间的相互作用、NBR与MMT表面形貌复合材料硫化性能、Payne效应和机械性能。SEM和TEM结果表明NBR/AO60/MMT复合材料中橡胶-填料界面作用明显增强。通过DMA测试表明,在动态应力条件下,表面氢键在高温下经历“解离-络合-解离”过程,消耗更多能量,在高温处出现明显的损耗峰。力学性能测试表明纯MMT能够提高NBR复合材料的模量和拉伸强度和断裂伸长率,而单纯加入AO60导致NBR/AO60复合材料机械性能下降。而MMT/AO60的协同作用形成的氢键微观网络结构明显提高了NBR MMT/AO60纳米复合材料拉伸强度和伸长率。TGA结果说明MMT在NBR/AO60/MMT复合材料中分散良好,可使最大分解速率减小。根据实验观察结果,提出NBR/AO60/MMT复合材料的增强机理。（2）以羧基丁苯胶乳（XSBR）和聚丙烯酰胺（PAM）为原料,通过溶液混合法制备具有双相连续网络结构的橡胶（XSBR）/PAM复合材料,并研究双相网络结构对橡胶复合材料性能的影响。FTIR和XPS分析表明XSBR和PAM之间存在一定的氢键作用。相容性计算结果表明XSBR和PAM极性相差较大,在热力学上是互不相容的。借助偏光显微镜、SEM、TEM和AFM进行复合材料的形貌研究,实验发现PAM在橡胶基体中形成相畴尺寸较大的网络,同时由于XSBR与PAM的氢键作用,诱导PAM形成尺寸更小的分散相。综合形貌分析结果提出了XSBR/PAM复合材料增强的叶脉仿生结构。DMA测试中,叶脉仿生结构使复合材料的储能模量急剧增加;XSBR和互PAM不相容导致5XSBR/5PAM曲线上出现两个损耗峰,证实了两者的不相容性。同时,拉伸测试表明叶脉仿生结构显著提高复合材料的模量和强度,5XSBR/5PAM复合材料杨氏模量和拉伸强度分别达到1.19GPa和41.24MPa,是XSBR的112.35倍和4.40倍。
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