论文部分内容阅读
常见的加氢催化剂大多为贵金属催化剂,其储量有限,成本较高。因此,如何在降低贵金属用量的同时,保持甚至提高催化活性成为催化加氢研究的主要趋势。本论文开发了两种双金属纳米粒子催化剂,将其应用于不饱和化合物及不饱和弹性体的催化加氢反应中,主要包括以下内容:(1)以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为稳定剂,抗坏血酸(AA)为还原剂,采用微波辅助加热法成功制备了钯纳米粒子(PdNPs)、铜纳米粒子(Cu NPs)及钯铜双金属纳米粒(PdCu BMNPs)。采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线光谱仪(EDS)、透射电子显微镜(TEM)对制备的纳米催化剂进行了表征,结果表明PdCu BMNPs为合金结构,且粒子分布均匀,粒径约为3.4 nm,小于Pd NPs和Cu NPs。通过加入碘化钾(KI)、氯化钾(KC1),制备了具有不同形貌的PdCuBMNPs,研究了纳米粒子形貌对PdCu BMNPs催化活性的影响,发现球形的、粒子尺寸小的PdCu BMNPs的催化活性较高。另外,本部分还研究了双金属协同效应对PdCu BMNPs催化活性的影响,结果发现在相同加氢条件下,催化加氢活性大小为:Pd NPs>PdCu BMNPs>Cu NPs。(2)以PVP作为稳定剂,采用不同还原剂制备了一系列钯钌双金属纳米粒子(PdRu BMNPs),探索了还原剂种类,微波还原温度以及金属配比对PdRu BMNPs的催化活性的影响,发现随着Ru、Pd金属配比的增加,PdRu BMNPs的加氢活性先升高后降低,当Pd、Ru的配比为3:7时加氢度最高。最后,探索了加氢工艺参数对PdRu BMNPs催化加氢HTBN的影响,发现最佳条件下加氢度最高可达90.3%。