高分散性石墨烯导电浆料制备及在锂离子电池中的应用

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锂离子电池由于高的能量密度、能量转化效率及输出电压,被视为最有前景的储能技术之一。但锂离子电池的正负极材料(如磷酸铁锂、氧化亚硅等)普遍存在导电能力较差的问题,充放电过程中容易因发生电极极化而导致充放电反应不能完全进行,电极材料的有效容量无法充分发挥。为提高电极的导电性,零维结构的炭黑、一维结构的碳纳米管以及二维结构的石墨烯均被用来提高锂离子电池正负极的导电性能。石墨烯由于其优异电子导电能力,高比表面积及柔性二维面状结构等特点受到人们广泛的关注,但少层石墨烯自身的疏水性以及受到层间范德华力作用难以在溶液中均匀分散,因此少层石墨烯作为导电剂应用必须解决其分散性问题。本文通过分散剂表面修饰并结合球磨和超声分散等方法制备高分散性的油性和水性石墨烯导电浆料,并制备了锂离子电池正负极材料,探究了导电浆料对电极电化学性能的影响。首先,以N-甲基吡咯烷酮(NMP)为溶剂,探究分散剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、KD1、BYK-2150对石墨烯的分散作用。通过紫外光谱等表征手段表征了分散效果,观察到分散剂KD1对石墨烯浆料的制备具有最好的分散稳定效果,将制备的KD1分散的石墨烯导电浆料应用于磷酸铁锂正极中制备电池(石墨烯导电剂占电极质量2%),电极表现出优异的电化学性能,首次放电比容量为156.1m Ah/g,充放电循环100周后放电比容量保持率高。同时还检测了电极在不同电流倍率条件下的放电比容量,并与加入10%乙炔黑作导电剂的电极进行了性能对比。其次,以去离子水为溶剂,探究分散剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、羧甲基纤维素钠(CMC)、木质素磺酸钠(SLS)对提高石墨烯分散稳定性的作用。实验表明,经CMC处理后的石墨烯表现出良好的分散稳定性,以该石墨烯导电浆料为导电剂的SiO_x负极也表现出优异的电化学性能。石墨烯/SiO_x负极材料首次充(放)电比容量为1273.8m Ah/g(1723.7m Ah/g),循环100周稳定性好。同时,还对石墨烯/SiO_x负极材料的石墨烯导电浆料分散剂的含量进行了优化,观察了1%CMC分散剂的石墨烯导电浆料的稳定性,并对其导电性提高的机理进行了分析。最后,探讨了石墨烯/碳纳米管复合导电浆料,进一步提高电极材料的电化学性能。通过改变制备CNTs导电浆料时分散剂CMC的使用量,探讨了分散剂用量对CNTs在电极中分散状态的影响,并与石墨烯浆料制成复合导电浆料。将复合浆料与SiO_x混合制备了锂离子电池负极材料,对其电极性能进行了检测。同时,对石墨烯/碳纳米管复合导电浆料进行了工艺和成分优化,使用0.2%CMC的CNTs浆料与石墨烯制成的复合浆料时,负极材料首次充电比容量为1176.3m Ah/g,循环性能较好。实验中复合导电浆料中GR与CNTs的最优比例为4:1时,电极具有优异的倍率性能和循环稳定性能。此外,还对复合导电浆料中CNTs与石墨烯的协同作用机理进行了讨论。
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