论文部分内容阅读
本文进行了非真空坩埚下降法生长氯化镧晶体实验研究;详细分析了原料的水解氧化过程及原因,讨论了影响晶体生长的因素,系统地表征了氯化镧晶体的闪烁性能,对晶体发光的浓度效应、温度效应、辐照效应、掺杂效应进行了详细的分析和研究。主要内容如下:
⑴通过对原料的脱水、水解氧化过程的研究发现:(1)LaCl3·7H2O具有105℃、165℃、191℃、222℃四个脱水温度点,且其脱水过程符合LaCl3·7H2O→LaCl3·6H2O→LaCl3·3H2O→LaCl3·H2O→LaCl3;(2)在空气气氛下,氯化镧的结晶水合物在加热的过程中极易水解氧化,产生LaOCl相。根据氯化镧结晶水合物的化学特性,采取了相应的抑制水解氧化反应的措施,最终确定了原料处理工艺和参数,得到了满足晶体生长的原料。
⑵采用添加脱氧剂的非真空坩埚下降法成功地生长出氯化镧晶体(φ25×50mm3);并确定了适合该晶体生长的工艺条件;发现并证实了晶体(100)面的解理开裂;发现氧污染可导致晶体着色、失透,影响到晶体的质量和闪烁性能。
⑶对晶体的封装设计进行了研究。确定了封装所用的窗口材料、耦合剂、密封材料。对晶体的基本闪烁性能(透过光谱、发光光谱、γ能谱、衰减曲线等)进行系统的表征,并与文献己报道的结果进行对比、分析。结果表明采用非真空坩埚下降法所生长的晶体也具有比较好的质量。
⑷对掺铈氯化镧晶体发光的浓度效应进行研究。当Ce浓度在0.5at%-10at%之间变化时,XC1(5d→42F5/2)发光成分所占的百分比(A1/Atotal)随Ce浓度的提高,先增加,而后减小;XC2(5d→42F7/2)发光成分所占的百分比(A1/Atoal)随Ce浓度的提高,一直在增加;、XC3(STE发光)发光成分所占的百分比(A3/Atotal)随Ce浓度的提高,迅速的减小。这是由于晶体的自吸收效应和STE向Ce离子能量传递两种效应共同作用的结果。
⑸对LaCl3∶5at%Ce晶体的温度效应进行系统的研究。发现激发谱和发射谱随温度的升高逐渐地宽化,并且发射谱随温度升高逐渐地红移,这是由于随温度的升高,自吸收增强,导致了发光谱的红移。在80 K-500 K范围内,LaCl3∶5at%Ce晶体的发光强度相当稳定,无温度猝灭发生,并且衰减时间也基本上保持不变(17±2 ns)。
⑹对LaCl3∶5at%Ce晶体的辐照效应进行研究。发现随着辐照剂量的增加,晶体的透过率逐渐下降,这是由于产生了辐照诱导吸收。辐照并不改变晶体的发光机制和衰减时间。
⑺对LaCl3∶5at%Ce晶体热释光性能进行研究。发现晶体的热释光符合一级衰减动力学。并对其陷阱参数进行模拟计算:热释光峰位为433 K,陷阱深度为0.95eV,频率因子s为6.0×109。
⑻对掺杂晶体的潮解及闪烁性能进行了研究。发现CeF3掺杂对抑制晶体的潮解性有积极作用,同时使氯化镧晶体保持优良的闪烁性能;另外BaF2、LaF3掺杂对晶体的潮解也有一定的抑制作用,同时对晶体的发光峰位、衰减时间、光输出没有太大的影响。但是掺杂给晶体生长带来一定的难度。