【摘 要】
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由于我国能源分布的不均衡、环境污染的日益加剧和现有能源的日渐匮乏,迫切需要一种清洁、高效的储能转换装置。其中双电层超级电容器（EDLCs）备受关注,其竞争优势在于输出功率高、使用寿命长、安全高效等,然而其能量密度低。为了解决能量密度低的问题,设计开发高性能电极材料是问题的关键。双电层电容器中,总界面电容（CT）可以表示为:1/CT=1/CD+1/CQ,总界面电容由量子电容（CQ）和双电层电容（CD
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由于我国能源分布的不均衡、环境污染的日益加剧和现有能源的日渐匮乏,迫切需要一种清洁、高效的储能转换装置。其中双电层超级电容器（EDLCs）备受关注,其竞争优势在于输出功率高、使用寿命长、安全高效等,然而其能量密度低。为了解决能量密度低的问题,设计开发高性能电极材料是问题的关键。双电层电容器中,总界面电容（CT）可以表示为:1/CT=1/CD+1/CQ,总界面电容由量子电容（CQ）和双电层电容（CD）同时影响。但由于研究者对CQ贡献的忽视,导致一些现象没有得到科学性的解释。本文通过引入空位缺陷、吸附、掺杂、共掺杂等方式对三种典型二维材料优化设计,调控电子结构、研究热力学稳定性及储能机理,提高量子电容,从而增强储能效果。本论文的主要工作如下:1.本文深入分析了本征锗烯上吸附金属原子的结构稳定性和量子电容。所有吸附体系都表现准金属性,其中吸附Cu原子的量子电容提升效果较为明显,电容值为77.096μF/cm~2。金属原子可以有效促进电子结构的调节和量子电容的提高。3-B（N、P、S）原子掺杂单空位锗烯中,3-N掺杂具有较高的量子电容值（97.180μF/cm~2）。本文通过研究金属和非金属原子的共掺杂发现层间的相互作用可以提高锗烯的量子电容。2.基于密度泛函理论,系统地研究了拓扑缺陷、单空位缺陷、4种双空位缺陷的电子结构和量子电容。其中结构最稳定的是拓扑缺陷,形成能最低为2.067 eV。对于Ag、Au、Cu、Ti和Mn原子掺杂的TMNx-Si（x=1-3）体系,随着N原子的增加,结构稳定性也逐渐增强。其中Cu N2-o-Si体系的量子电容值高达145.499μF/cm~2,是超级电容器的理想负极材料。量子电容的增加是由于费米能级附近引入了局域态。3.通过比较Ti3C2在三种吸附位点上吸附H、O、F和OH基团的吸附能,确立了中间Ti原子层的上方为最佳吸附位点。对于Li、Na、Mg、Al、K和Ca原子吸附Ti3C2,Al原子表现出了最佳的吸附效果。金属原子和基团共掺杂时,Ca原子吸附Ti3C2F2的量子电容提升效果最为显著,量子电容值高达488.153μF/cm~2,在正电势下具有明显优势,可以作为超级电容器理想的正极材料。
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