自钙钛矿太阳能电池诞生以来,其发展速度之快超出了人们的预期。由于钙钛矿太阳能电池具有效率高、成本低等优势,其产业化前景十分光明。然而,钙钛矿太阳能电池的环境稳定性和耐湿性较差,阻碍了其最终的商业化。二维钙钛矿材料因其具有较高的稳定性,很好的避免了上述问题,为钙钛矿光伏器件的应用带来了新的希望。除了对化学式结构进行改变从而获得更好的稳定性外,为提高器件效率,比较有效的方法是通过优化电荷传输层结晶取向、能级匹配、界面特性等方面来促进电荷传输性能的提升。针对上述问题,本论文主要在反式二维钙钛矿太阳能电池（简称“二维钙钛矿器件或二维器件”）电荷传输层形貌调控、缺陷钝化以及溶剂优化等方面做了大量研究工作,具体工作包括以下几点:1)研究了添加含有疏水基团的聚合物PFN对基于PCBM电子传输层二维器件性能的影响。研究发现,PFN的引入改善了二维器件的层间界面接触,层间能级匹配更佳,钙钛矿层表面缺陷被钝化。二维器件光电性能和环境稳定性显著提高。光电转换效率提高了62.8%,短路电流密度提高了34.6%。未封装二维器件在环境稳定性测试中保存1000 h后仍保持初始光电转换效率的89.5%,较对照组提高了37.7%。2)采用一步沉积法制备二维器件的钙钛矿层。将PCBM溶液作为反溶剂,在旋涂钙钛矿过程中进行滴加,直接形成钙钛矿-PCBM异质薄膜。一步沉积法制备的钙钛矿薄膜致密均匀,表面缺陷被滴加的PCBM有效钝化,薄膜质量得到改善,薄膜覆盖率明显增加。一步沉积法制备的二维器件光电性能显著提高:光电转换效率达到了12.8%,明显高于常规法制备的器件（8.0%）,环境稳定性显著增强。3)将复合双层电荷传输层引入二维器件的制备工艺。将有机半导体材料C60沉积于PCBM电子传输层之上,制备PCBM/C60复合电子传输层。C60电子传输层不仅能使二维器件形成更缓和的能级排列,利于电荷的传输和收集,还可以有效增加薄膜覆盖率,钝化PCBM电子传输层表面缺陷。基于PCBM/C60复合电子传输层二维器件的光电性能显著改善,其光电转换效率提升了58.2%;迟滞现象得到有效抑制,环境稳定性明显增强。4)开展了PTAA/MoO3作为复合空穴传输层改善二维器件性能的研究。基于PTAA/Mo O3空穴传输层制备的二维器件,各功能层的能级得到更好的匹配,电荷提取和层间传输得到改善,钙钛矿层表面的缺陷被有效钝化、形貌得到改进。基于PTAA/Mo O3复合空穴传输层二维器件的光电性能明显改善,光电转换效率提升了18.3%;迟滞现象被有效抑制,环境稳定性明显提高。5)研究了PTAA空穴传输层溶剂（甲苯、氯苯和1,2-二氯苯）选择对二维器件性能的影响。通过实验验证和分子动力学模拟发现,PTAA在甲苯溶剂中形成了明显的分子聚集现象。这种分子聚集会增加激发态电荷转移通道的面积,从而增加了有效空穴迁移的几率,提高了二维器件的光电性能。基于甲苯溶剂二维器件的转换效率较基于氯苯和1,2二氯苯溶剂器件分别提高了10.1%和6.3%,短路电流密度分别提高了8.1%和6.2%。另外,甲苯溶剂可改善PTAA层的亲水性,提高界面的覆盖率和致密度,使二维器件的环境稳定性显著提高。研究结果表明,溶剂的选择对二维器件的性能有显著影响。二维器件制备过程中,甲苯是PTAA层的最适宜溶剂。