论文部分内容阅读
近年来,随着经济的迅猛发展,人口规模、能源消耗以及汽车保有量的快速增长,大气污染日趋严重,已成为人们关注的焦点问题之一。大气降水不仅能有效去除大气污染物,改善空气质量,而且还能有效反映大气污染的性质和程度,为大气污染防治措施的制定提供重要的科学理论依据。北京是中国的首都,也是极具北方特性的典型大城市,以灰霾为特征重污染天气的频繁出现,严重影响了都市的大气环境质量,进而危及人们的身体健康。因此,开展北京地区大气降水的理化特性、来源、以及对大气污染物的影响研究,对于大气污染形成机制的研究具有重要的科学指导意义。 本研究选取位于北京市西北二环和三环之间能代表北城区特点的北京师范大学(BNU)作为北城采样点,选取位于东南三环和四环之间能代表南城区特点的北京工业大学(BJUT)作为南城采样点。在2015~2016年期间,分别在2个采样点进行大气降水样品的采集,并对其进行pH值、无机元素和水溶性离子等化学组分的分析,同时在BNU采样点进行降水期间大气颗粒物PM2.5和PM10样品的采集及无机元素分析;重点研究了北京市大气降水化学组分的时间和空间变化特征;采用因子分析法、PMF受体模型和后向轨迹模型等多种分析方法对大气降水化学组分进行了来源解析;结合国控点大气污染物数据,研究了大气降水对大气污染物浓度以及大气颗粒物化学组分的影响。研究结果表明: 北京市2015年和2016年降水量分别为345.94mm和458.97mm,全年降水量主要集中在夏季,冬、春季节降水稀少。研究期间,北京市大气降水pH值主要分布在6.0~7.0之间,算术平均值为6.60,雨量加权平均值为6.30,整体上呈现偏中性,北京市酸雨率极低。春季降水pH值较高,冬季较低,空间变化不显著。 2015年北京市大气降水中Ti、Cr、Al、Fe元素未呈现出富集特征;Ni元素呈现出轻度富集特征;Sr、Mg、Na、Mn、Cd、As和Ca元素呈现出中度富集特征;Pb、Cu、Zn和S元素呈现严重富集特征。大气降水中主要无机元素浓度大小表现为:Ca>S>Na>Mg>Al>Fe>Zn>Mn>Sr>Cu>Ti>Pb>As>Cr>Ni>Cd,污染元素占总元素浓度的97.50%;Ca和S元素是降水中主要的污染元素,分别占总污染元素浓度的42.01%和38.31%;Zn、Mn、Cu、Pb、Cr、Ni和Cd是降水中的主要重金属污染元素,占总污染元素浓度的1.24%。Ca、S、Mg、Zn、Mn、Pb和Ni元素呈现出显著下降趋势;Na、Al、Ti、As、Cr和Cd元素呈现出显著上升趋势。Ca、Al、Fe、Ti、Cu和Pb元素在春季浓度较高;Na、Mg、Zn、Mn、Sr、As和Cd元素在冬季浓度较高。除Na、Sr、Pb和As元素在南城采样点略低于北城外,其余元素浓度均表现出南城高于北城的特征。 北京市大气降水中水溶性离子当量浓度表现为Ca2+>SO42->NH4+>NO3->Cl->Na+>Mg2+>K+>F->NO2-,Ca2+和NH4+是降水中主要的碱性阳离子,分别占阳离子总当量浓度的44.56%和32.74%;SO42-和NO3-是降水中主要的阴离子,分别占阴离子总当量浓度的47.30%和29.02%。Ca2+浓度在春季浓度较高;SO42-、NH4+和NO3-浓度在冬、夏季较高,春、秋季较低。Ca2+、NH4+和SO42-平均浓度在南城采样点较高,其它离子浓度均在北城采样点较高。 北京市大气降水中主要无机元素来源包括地面扬尘、建筑尘、燃煤、机动车排放和工业排放。二次污染源对降水中水溶性离子贡献率最大,为41.73%,其次为建筑尘/地面扬尘(25.08%)、燃煤排放(18.02%)、机动车排放(10.41%)和工业排放(4.77%)。北京市春季降水主要受北方、西北方气团和局地涡旋影响,南方气团对大气颗粒物PM2.5和气态污染物SO2的贡献较大;夏季降水气团主要来自东南、南方和北方,东南气团对北京地区大气颗粒物PM2.5和气态污染物NO2和SO2的影响较大;秋季降水气团主要起始于中国内蒙古和东北地区,对北京地区气态污染物NO2和SO2的影响较大;冬季降水气团主要来自东北和西北方向,东北方向气团对气态污染物SO2的影响最大。 降水对大气污染物的去除作用受到降水量、降水前污染物浓度和降水速率等多种因素的共同影响,当降水量较小和降水前污染物浓度较低时,降水对污染物的去除作用较弱。降水速率较大的降水,对PM2.5的清除作用较小,对SO2和NO2的清除作用较大。降水速率较小的降水,主要以云内雨除为主,对PM2.5、SO2和NO2的云下清除作用较小。大气降水对细颗粒物PM2.5中污染元素Cu、Zn、Mn和Na清除效果显著,对粗颗粒物PM10中地壳元素Al和建筑尘相关元素Mg和Ca去除效果明显。大气降水中水溶性离子组分与降水前气态污染物SO2浓度相关性较高,除K+以外,其他水溶性离子浓度与细粒子PM2.5的相关性均高于粗颗粒物PM10。