过渡金属硫属化合物光催化剂的可控合成及其可见光催化产氢性能研究

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太阳能光催化分解水制备氢气是目前公认的解决能源危机问题的有效途径之一。迄今,研究者已经开发了多种光催化剂及光催化产氢体系并取得了较大的进展,但是宽可见光响应范围与低激发态电子能量之间的矛盾,激发态电子与空穴再复合几率过高以及激发态载流子的反应活性低等因素严重制约了光催化产氢性能的提升。本论文基于以上问题,从半导体改性和助催化剂引入两个角度探究如何进一步提高光催化分解水制氢效率,论文主要内容如下:  1.利用二乙烯三胺作为溶剂和模板,成功合成了具有高产氢活性的由超薄CdSe纳米片组成的花状微球。通过控制反应温度能可控地调节其禁带宽度,从而进一步优化其产氢催化活性。与目前常用的CdSe量子点进行对比发现,由于CdSe纳米片具备更宽的可见光吸收范围,该纳米片材料表现出比量子点更高的产氢活性,此外由于其微米级的大尺度也更加有利于催化剂的回收和处理。  2.在自然界大量生物铜酶参与氧化催化反应的启发下,进一步在花状CdSe体系中加入半胱氨酸-铜络合物,使其可见光催化产氢速率提高了150多倍。通过循环伏安、XPS、ESI以及核磁测试表征证明了该络合物为氧化助催化剂。随后在Pt/Sn2Nb2O7光催化剂体系的验证实验中,更进一步证明了该络合物的氧化助催化剂角色及其良好的普适性。  3、利用高温油相法合成了AgInZn7S9固溶体纳米棒,通过表面改性的方法,在油溶性颗粒表面包覆了一层表面活性剂使其具有良好水溶液分散性,并探究了其光催化产氢性能。光催化产氢测试结果表明,表面活性剂的种类对光催化产氢速率具有显著影响。
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