【摘 要】
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CO催化氧化广泛应用于燃料电池、气体传感和汽车尾气排放处理等领域。催化氧化CO常用金、银、钯、铂等贵金属,然而块状的贵金属化学性质相对不活泼,而当其颗粒粒径变小达到几纳米时能呈现出比较卓越的催化效果。氧化铈(CeO2)是多相催化反应中的一种重要氧化物,其氧空位较多、储放氧能力较强以及容易实现Ce3+与Ce4+之间转化,使得CeO2在工业催化领域有着重要的应用前景。不仅如此,氧化铈本身具有一定催化活
【基金项目】
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国家自然科学基金(地区科学基金项目),2019-2022 年,CeO2纳米管限域金催化剂的设计和催化性能研究(No.21868016);
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CO催化氧化广泛应用于燃料电池、气体传感和汽车尾气排放处理等领域。催化氧化CO常用金、银、钯、铂等贵金属,然而块状的贵金属化学性质相对不活泼,而当其颗粒粒径变小达到几纳米时能呈现出比较卓越的催化效果。氧化铈(CeO2)是多相催化反应中的一种重要氧化物,其氧空位较多、储放氧能力较强以及容易实现Ce3+与Ce4+之间转化,使得CeO2在工业催化领域有着重要的应用前景。不仅如此,氧化铈本身具有一定催化活性,表面的氧空位也会促进CO的催化氧化。我们的前期研究发现金负载的二氧化铈纳米管(CeO2NTs)催化剂在CO氧化反应呈现出一定的催化效果,然而其催化活性有限,本文将CeO2NTs进行改性,以此来获得更多的氧空位从而提高活性,期望以改性CeO2NTs作为载体负载金纳米颗粒,从而对催化CO氧化可以展现出优异的催化性能。具体研究内容如下:(1)先用水热法合成不同含量Fe改性的CeO2NTs,用还原法合成金纳米颗粒(Au NPs),利用等体积浸渍法将Au NPs负载在载体(FexCe1-xO2NTs)上制备成1%Au/FexCe1-xO2NTs催化剂,探究载体CeO2NTs中Fe的加入对催化CO氧化的活性影响,从中找出最佳比例Fe/Ce的催化剂,比较不同Fe掺杂量对催化CO氧化催化活性的影响。研究发现Au/Fe0.05Ce0.95O2NTs的催化效果最好,在100℃可将CO完全氧化。通过BET,Raman,XPS,H2-TPR,TEM等表征手段发现Au/Fe0.05Ce0.95O2NTs含有更多氧空位和更多的Ce3+和Au+物种,因此催化CO氧化的效果最好。(2)以Zr改性的CeO2NTs为载体,采用等体积浸渍法负载金纳米颗粒制备Au/ZrxCe1-xO2NTs催化剂,探究不同Zr/Ce比例(1:9和2:8)对催化剂催化CO氧化活性的影响。对比研究发现Zr的掺杂量为10%和20%时,CO完全氧化的温度分别为140℃和180℃,催化效果不如Au/CeO2NTs,Au/CeO2NTs在120℃即可实现CO的完全氧化。通过XRD,H2-TPR,BET,XPS,TEM等表征手段发现催化剂Au/Zr0.1Ce0.9O2NTs表面的Ce3+和Au+含量比Au/CeO2NTs少。因此CeO2NTs掺杂10%和20%Zr负载金纳米颗粒并不能提高CO氧化的催化活性。
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