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石墨相氮化碳（g-C3N4）因廉价易得、结构稳定、具有可见光响应等优点在光催化领域备受关注,但是受g-C3N4光生电荷迁移率低、电子和空穴之间存在强库伦作用、表面缺乏必要的活性位点等因素的影响,g-C3N4仍然存在电荷分离效率低和表面反应速率慢的不足,导致其光催化活性较差。针对上述问题,本研究通过构建晶态g-C3N4异相结、在g-C3N4上修饰电子受体捕获光生电子、制造纳米尖端曲率电场等策略提高光生电荷分离效率,通过在g-C3N4上负载纳米Pt颗粒提高表面反应速率。建立了多种光生电荷迁移调控方法、评估了电荷迁移与催化活性的相关性,并揭示其电荷迁移机制及表面反应的机理。主要研究内容和结果如下:（1）为利用异质结内建电场提高光生电荷分离效率,采用离子热处理法制备了三嗪和七嗪相晶态氮化碳异相结光催化剂,研究了结晶度和界面稳定性对异相结材料光生电荷分离效率的影响。相比于传统异质结,构建晶态氮化碳异相结能够同时提高异质结的稳定性和作用范围。其中,晶态异相结的光电流密度为1.5 μA·cm2,是g-C3N4的2.0倍。光催化降解对氯苯酚的结果显示,晶态异相结光催化材料对应的降解拟一级动力学常数为1.2 h-1,分别是三嗪和七嗪相g-C3N4的7.5和1.6倍。在可见光下,晶态异相结光催化材料的产H2速率为144 μmol·h-1,是七嗪相g-C3N4的28.2倍。经4次光催化循环产H2实验后,异相结光催化剂的催化活性没有明显下降,表明异相结光催化剂具有良好的结构稳定性。（2）为克服g-C3N4上光生电子和空穴间的强库伦作用,模拟绿色植物光合作用“电子储存与释放”促进光生电荷快速分离的机制,在g-C3N4光催化剂上修饰了氰基和钾元素作为电子储存位点,评估了电子储存性能并研究了储存容量对光生电荷分离效率的影响。荧光测试结果表明,光生电子被储存位点固定可以提高与光生空穴的分离效率;此外,提高g-C3N4电子储存容量能够进一步提高其电荷分离效率。当氰基和钾元素引入量分别为2.3 atom%和4.0 atom%时,氰基和钾元素改性g-C3N4（CCN）的电子储存容量最大,可达1000 μmol·g-1,展现出最优光催化活性。在420 nm下,CCN光催化产H2的表观量子效率（AQE）达55%,是目前报导的氮化碳基光催化剂的最高值;同时,CCN光催化产H2O2速率可达210 μmol·h-1,是g-C3N4(6 μmol·h-1)的35.0倍。（3）为借助纳米尖端曲率电场提高电荷分离效率,结合离子热和淬火方法制备了纳米阵列结构的晶态g-C3N4纳米针（3DBC-C3N4-N）光催化剂,研究了纳米针表面电场分布影响光生电荷分离的作用机制。研究结果表明,3DBC-C3N4-N的光电流密度为0.16μA·cm-2,是晶态g-C3N4纳米棒（3DBC-C3N4-R）的2.3倍。在420 nm下,3DBC-C3N4-N光催化产H2的表观量子效率（AQE）达47.5%,高于大部分光催化剂的产H2效率。另外,3DBC-C3N4-N也表现出了优异的对氯苯酚矿化性能,其4 h对氯苯酚矿化率可达70%,是3DBC-C3N4-R的1.6倍。采用FDTD模拟了纳米针上的电荷分布,并在纳米棒针表面光沉积Au纳米颗粒,结果表明光生电子在针尖处聚集,在纳米针的尖端和根部形成电势差,促进光生电荷的快速分离。（4）为了利用Pt原子的低析氢过电势提高表面反应速率,采用浸渍法在上述g-C3N4光催化剂上负载Pt颗粒。实验结果表明,在Pt纳米颗粒表面包覆一层碱金属氧化物壳层（MOx,M=Li、Na、K）能够促进光生电子从Pt向吸附的质子传递,有效提升g-C3N4光催化产H2的反应速率。在空气气氛下,Pt@MOx负载的g-C3N4光催化剂展现出较高的对氯苯酚降解同时产H2活性,产H2速率达30μmol·g-1·h-1,光催化反应4h后对氯苯酚的TOC去除率为30%,明显优于对照材料Pt NPs/g-C3N4（TOC的去除和产H2速率均为0）的对氯苯酚降解同时产H2性能。（5）采用离子交换法在g-C3N4光催化剂上负载单原子Pt（SA-Pt/g-C3N4）,研究了 Pt原子在催化剂上的配位环境对其光催化活性的影响机制。球差电镜和X射线吸收光谱表征发现,Pt原子是与g-C3N4六次腔中的四个吡啶N原子相配位,且存在于氮化碳内层。光电流结果表明,其光电流密度为0.5μA·cm-2,是g-C3N4(0.08μA·cm-2)的6.3倍。DFT计算发现,层间极化作用能够降低Pt原子析H2的能垒,大幅提高光催化产H2效率。当Pt原子负载量为8.7 wt%时,SA-Pt/g-C3N4光催化剂展现出较高的对氯苯酚降解同时产H2活性,产H2速率为64 μmol·g-1.h-1,光催化反应4 h后对氯苯酚的TOC去除率为70%;上述结果说明,调控Pt活性位点的配位环境能够提高表面反应速率,提高g-C3N4的光催化活性。综上所述,调控g-C3N4的电荷迁移过程能够有效提高其光生电荷分离效率和表面反应速率,进而提高其光催化降解污染物和产氢性能。本研究提出的方法为设计高催化性能的光催化剂提供了新思路。