甲苯与甲醇烷基化高选择性制备对二甲苯是今后提高对二甲苯产量的有效途径。本论文对ZSM-5分子筛上甲苯甲醇烷基化反应进行了研究,主要分两部分:第一部分针对大晶粒ZSM-5,我们探究了如何通过控制厚度和孔道结构来提高其催化性能;第二部分通过干胶转化制备了外表面富硅的核壳结构ZSM-5,并探究了晶化时间,二氧化硅的负载量,焙烧过程等因素对催化剂性能的影响。合成了20μm长的大晶粒ZSM-5,大晶粒分子筛不经过改性就能达到70%的对二甲苯选择性。通过合成过程中引入杂原子硼,可以调控分子筛的厚度,但没有改变催化剂的晶体结构和孔结构。反应数据显示加入质量分数为3%的杂原子硼能使催化剂的选择性提高10个百分点。大晶粒ZSM-5选择性高但往往寿命低,失活速率较快。碱处理能提高催化剂的扩散性能,但是会破坏分子筛孔结构使其丧失择形性。本论文探究了碱处理过程中碱的种类等处理条件对催化剂择形性的影响,发现以0.2mol/L的TPAOH溶液处理ZSM-5能最大限度保持其对二甲苯选择性的同时提高甲苯转化率,也提高了催化剂的寿命,降低了积碳量和积碳速率。制备核壳结构ZSM-5,通过外表面包覆一层惰性S-1来抑制对二甲苯异构化,以提高其选择性。本论文先探索了小晶粒ZSM-5的干胶转化,过程中参考了传统整体式催化剂制备的方法,以正丁胺为模板剂,硅溶胶为硅源,经过200℃,120h的处理,制备出了外表面富硅的ZSM-5。其对二甲苯选择性有所提高。在尝试提高二氧化硅负载量的过程中,发现传统正丁胺体系中,若提高二氧化硅负载量将难以晶化。通过改进晶化条件,探索出了浸渍TPAOH再晶化的策略以解决上述问题。在TPAOH体系下,对工业催化剂进行了干胶转化实验。首先考察了晶化时间对催化剂的影响,发现当负载量一定时,随着晶化时间的延长,催化剂弱酸量增加,催化剂活性与选择性皆有所增加。提高二氧化硅的包覆量会严重影响催化剂的反应活性。焙烧过程不利于干胶转化后催化剂的择形性。最终确定负载质量分数为80%的SiO₂,不焙烧,180℃晶化72h为最佳处理条件。