低共熔溶剂中La掺杂Pt纳米晶催化剂的电化学制备及其性能研究

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本文选题研究以低共熔溶剂(DESs)为介质,采用电化学方法形状控制合成具有高指数晶面结构的高性能La掺杂Pt纳米晶催化剂,涉及纳米材料、电催化、表面科学、能源科学(直接乙醇燃料电池)等学科前沿。我们曾报道以DESs为介质电化学合成了由{910}及其邻近高指数面包围的凹二十四面体Pt纳米晶,该催化剂对乙醇氧化表现出较高的电催化性能。然而,上述凹立方体Pt纳米晶的尺寸较大,其电催化性能仍有待提高。因此,本论文针对稀土 La和La掺杂Pt纳米晶的电化学制备及相关电催化性能开展研究,取得的主要原创性结果如下:(1)采用电化学法在氯化胆碱/尿素DESs中成功制备了尺寸和形状均一的橄榄球状镧粒子。采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X光电子能谱(XPS)等方法表征了所制备样品的形貌、尺寸和结构。同时,系统研究了温度、时间、前驱体浓度等因素对样品尺寸、形貌的影响。结果表明,温度和前驱体浓度对制备橄榄球粒子起到了关键作用。(2)以氯化胆碱/尿素DESs为介质,采用共沉积法实现了凹立方体PtLa合金纳米晶的电化学形状控制合成。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X-射线能量色散谱(EDS)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对所制备PtLa纳米晶的组成、形貌和表面结构进行表征。结果表明,合成的凹立方体PtLa合金纳米晶对乙醇氧化表现出较高的电催化活性和稳定性。(3)以DESs为介质通过电化学方法对凹立方体Pt纳米晶进行稀土镧修饰,成功制备了镧修饰的Pt纳米晶催化剂。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对所制备样品进行表征。以乙醇为探针分子,通过电化学循环伏安和计时电流法评价了所制备镧修饰Pt纳米晶的电催化性能。发现稀土镧修饰提高了 Pt纳米晶催化剂对乙醇氧化的电催化性能。本论文的工作可以为实现常温条件下制备不同形貌金属镧提供有益参考,所制备的镧掺杂铂基纳米晶催化剂在直接乙醇燃料电池以及其它电催化应用中显示出良好的应用前景。
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