单层MoS2荧光特性的光场调控及其应用研究

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对二维材料基本物理特性和应用探索的研究已经成为当前物理学、化学、生物学等学科最为活跃和最受关注的领域之一。具有带隙的过渡金属硫化物二维材料(Transition metal dichalcogenides,TMDs,包括MoS2、WS2等),不但克服了作为无带隙的石墨烯材料所带来的限制,而且还展现出了自身独特的物理性质。随TMDs层数减少会发生间接带隙向直接带隙的转化,因而引发由量子限域效应和介电屏蔽效果所导致的激子辐射显著增长,并且在室温下即可存在稳定的多体相互作用(带电激子和双激子等)。近年来人们的研究表明,在室温下,TMDs就会出现“谷”物理(包括谷自旋、谷霍尔效应等)和莫尔超晶格等新奇现象。TMDs这些特性一方面为研究基本物理提供了有效的实验平台,另一方面为发展基于二维材料的光电器件提供了无限机遇。目前基于TMDs制备的场效应管、柔性电子穿戴器件、传感器、微纳激光器、光电探测器等器件,都表现出优异的性能,有望替代传统硅基电子器件。在基于TMDs的光电技术应用中,对其激子辐射特性的调节是最为有效的技术手段,可为优化光电显示器件、激光器和光电探测器的性能奠定重要基础。在已报道的诸多调控手段中,以缺陷掺杂和电场调控效果最为普遍,然而缺陷掺杂(包括化学分子掺杂、气体分子掺杂和晶格缺陷掺杂等)往往伴随着单层TMDs材料结构的永久性损坏,调控效果也不具有可逆性。电场调控虽具有灵活方便,调控可逆等优势,然而微纳电极在制备过程中会在一定程度上破坏晶体结构,同时制备过程的复杂性为实际应用带来了一定的限制。特别地,这两种调控手段都是全局调控,空间分辨率较低,无法体现基于TMDs微纳器件在空间分辨上所具有的优势,难以实现对特定区域光电特性的有效调控。本论文依据单层MoS2激子辐射对晶格缺陷和气体环境的依赖性,结合激光诱导缺陷产生过程对激光模式、激发功率、照射时间等参数的敏感特性,提出通过使用激光光场对单层MoS2荧光光谱、荧光强度和自旋轨道耦合作用(简称旋轨耦合)的连续可逆调控。通过使用低功率密度的连续激光照射,实现了MoS2的荧光光谱精确调控,开展了基于荧光光谱波分复用的高密度光学存储应用;通过短脉冲、高功率密度的飞秒激光照射,将单层MoS2荧光强度提高两个量级的同时将调制时间缩短两个量级,实现了飞秒激光制备微纳结构;通过激光照射与气体环境相结合的方法,实现了对单层MoS2自旋轨道耦合作用的连续可逆调控。本论文的主要创新点如下:一、提出了利用激光光场精确调控单层MoS2激子辐射特性的新原理。根据单层MoS2激子辐射特性对晶格缺陷的敏感性,以及激光诱导缺陷对激光模式和激发功率的依赖性,提出利用低功率密度的连续激光照射,控制单层MoS2的缺陷数量,精确调控中性激子和带电激子的比例,实现对单层MoS2荧光光谱的精确调控;利用高功率密度的飞秒激光照射,快速增加单层MoS2的缺陷数量,极大提高其荧光强度;利用气体辅助,通过激光照射可逆调控A和B激子比例,实现对单层MoS2旋轨耦合的可逆调控。二、实现了单层MoS2荧光光谱的精确调控。使用405 nm连续激光照射单层MoS2,通过优化激光功率实现了对单层MoS2晶格缺陷的可控调节,以及对中性激子和带电激子的可控转换;将单层MoS2的荧光光谱的中心峰值位置从700 nm连续调控至674 nm,最大调控速率达到0.1 nm/s。基于对荧光光谱的连续精确调控,实现了基于单层MoS2荧光光谱波分复用的光学存储,可以显著提高光学存储容量。三、实现了单层MoS2荧光强度的极大增强。使用780 nm飞秒激光照射单层MoS2,将其荧光强度提高了2个量级以上,最大增强幅度达到500倍;同时与连续激光照射的方法相比,把有效调控时间缩短了两个量级。四、实现了单层MoS2旋轨耦合的可逆调控。通过532 nm连续激光照射,结合MoS2激子辐射特性对气体环境的依赖性,实现了对单层MoS2旋轨耦合作用及其对应A激子和B激子峰的可逆调控;其荧光光谱的中心峰值位置可从684 nm连续调节到641 nm;与此同时荧光强度增强了30倍以上,基于可逆荧光调控实现了可擦写信息存储与显示,并验证了这种可逆调控的稳定性。
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