可循环利用核壳型二氧化钛纳米材料的制备、表征及光催化性能研究

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二氧化钛(TiO2)光催化材料因其无毒、易制备、光催化活性高、化学和热力学稳定性好以及降解有机污染物能力强等特点而备受关注,被大量地应用于水和空气净化、消毒及废水处理等领域。近年来,为进一步提高TiO2纳米光催化材料的催化活性,研究者已制备出了具有核壳、中空、多孔以及蛋黄-壳结构的TiO2纳米光催化材料。然而,如何进一步通过结构设计、构型调控以及贵金属负载等方式提高TiO2纳米光催化材料的催化活性,同时实现其可回收循环利用仍然是该领域的一个研究热点和挑战。  基于上述考虑,本文首次设计合成了结构新颖的双壳层Fe3O4@TiO2/Au@Pd@TiO2纳米微球光催化材料,并利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、BET、振动采样磁强计(VSM)等多种表征手段,对双壳层纳米Fe3O4@TiO2/Au@Pd@TiO2微球光催化材料的构造、尺寸、形貌、比表面和孔结构以及磁学特性等进行了深入系统的表征和研究。结果表明,该双壳层Fe3O4@TiO2/Au@Pd@TiO2微球光催化材料具有独特的复合多功能构造:其内层为磁性Fe3O4核,便于利用外加磁场对纳米微球光催化材料实现磁分离回收和循环利用;外层为多孔TiO2双壳层,双壳层之间的腔室可作为密闭微反应器,对被催化物种起到限制和加强接触的作用,同时可防止催化活性物种团聚和流失;多孔TiO2双壳层之间负载有分散性良好的贵金属Au和Pd纳米颗粒,提供贵金属Au/Pd与TiO2的双界面,可实现双界面之间Au/Pd与TiO2的协同催化作用。通过以上特殊设计和构造,该双壳层Fe3O4@TiO2/Au@Pd@TiO2纳米微球光催化材料的光催化活性和稳定性得到极大的提高。  以对硝基苯酚还原反应为模型反应,对双壳层纳米Fe3O4@TiO2/Au@Pd@TiO2微球光催化材料的催化活性与其制备条件、双壳层构造、贵金属负载等因素的关系进行了系统深入的研究。研究表明,与非双壳层构造的Fe3O4@TiO2/Au和无夹层微反应器的Fe3O4@TiO2/Au@SiO2/Pd光催化材料相比,本文所设计的双壳层纳米Fe3O4@TiO2/Au@Pd@TiO2微球光催化材料呈现出优异的光催化活性和稳定性,且可以利用简单的外加磁场实现对其回收,并进行循环利用。本文所合成的双壳层纳米Fe3O4@TiO2/Au@Pd@TiO2微球光催化材料所展现出的高催化活性和稳定性,易回收循环利用的特性使其在光催化降解有机物和光催化有机反应等领域具有重要的潜在应用,研究还为设计和制备其他高效、可回收循环利用光催化剂提供了一种较为有效的制备方法。
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