二氧化碳(Carbon Dioxide,简称CO2)是存在于地球大气中的一种痕量气体,具有很强的温室效应,仅次于水汽。自工业革命以来,人类向大气中排放的CO2急剧增加,大气CO2浓度快速上升,通过改变辐射对全球气候系统产生了深远的影响。中国是碳排放大国,城市是人类活动密集地区,因此研究城市大气CO2的变化特征、来源过程,以及相应的气候效应具有重要意义。本文以CO2为研究对象,以外场观测和数值模拟为主要研究手段,分析长三角典型城市上空大气CO2浓度和通量的变化规律,及源汇的影响,并通过数值模式模拟城市地区CO2浓度时空分布,定量分析不同排放源的影响,和CO2区域传输特征。通过改进区域气候模式中的辐射方案,分析非均匀动态分布的CO2辐射强迫及气候效应。得到的主要结果如下:首先,利用南京城区上空2011年大气CO2浓度观测资料,分析了城市地区大气CO2的时间变化特征及影响因素。结果表明,大气CO2年均浓度为406.5±20.0ppmv,比同期全球背景站观测高出约15 ppmv。大气CO2浓度具有季节、大气低频振荡、准双周、周、日等不同时间尺度的周期。大气CO2浓度季节和季节内波动主要由陆地生态系统吸收和排放以及大气振荡所致。大气CO2浓度的周变化主要受交通流量影响。大气CO2浓度日变化是气象条件、人为排放、植被作用的共同结果。季节平均CO2/CO斜率为0.024～0.029 ppmv/ppbv,与化石燃料燃烧排放率相当。CO2/CO的日变化较不规则,说明城区人为源排放具有一定的随机性。HYSPLIT后向轨迹分析显示局地人为排放源对高CO2浓度贡献最大。其次,利用南京城区上空大气CO2通量观测资料,分析了城市地区大气CO2源汇的时空分布特征。结果表明,城区CO2通量年代表值为5～10 μmol m-2 s-1,数据范围为-12.5～47.5 μmol m-2 s-1,略低于北京、沈阳等其他城市地区。CO2通量季节变化特征明显,夏季较低,在白天12时至14时附近,冬季在比夏季同时段通量高出约4 μmol m-2 s-1。CO2通量日变化呈双峰结构,且晚高峰略强于早高峰。CO2月均通量与温度之间呈负相关关系,各风向上CO2通量差异较大,南及东北方向通量较高。CO2通量年均值为正,说明城市地区是一个净的碳源。第三,改进区域气候模式RegCM4,使之具有模拟大气CO2的能力,进而模拟不同排放源条件下的大气CO2分布,分析城市群地区排放源对大气CO2的影响,开展过程分析研究。结果显示,改进后的模式的十一年模拟结果与实际观测较为吻合,背景站月均值误差在3 ppmv以内。模拟的CO2空间分布特征为在城市群地区浓度高,在背景地区浓度低,越接近地面水平分布越不均匀。公共电热、制造业和建筑业、矿物生产、民用及其他部门、交通运输是长三角地区五大重要人为排放源。在长三角大部分地区由人为排放源引起的单年大气CO2浓度增量为2～8 ppmv。该五种排放源对该地区大气CO2浓度的贡献分别为44%、25%、4%、9%、10%。影响长三角城市地区大气CO2浓度的主要过程有源排放过程、水平平流过程,以及垂直平流过程。最后,改进辐射传输方案,利用区域气候模式RegCM4模拟分析CO2动态非均匀分布状态下的辐射强迫特征及气候效应。结果表明,由于CO2浓度场的改变导致晴空和全天空条件下区域平均地表向上长波辐射通量的改变分别为-0.15 W m-2和-0.12 W m-2。大气CO2浓度的改变,对云量的时空分布影响较大,从而导致近地面长波辐射强迫发生改变,最大改变量可达10 W m-2左右。特别是在夏季,东北及黄海上空总云量增加,近地面长波辐射强迫增加,近地面气温改变量最大值在1℃以上,华北华南等地总云量减小,近地面长波辐射强迫减小,近地面气温改变量最小值在-1℃以下。长三角北部总降水及对流性降水增加,南部降低。通过本文的研究表明,以南京为代表的长三角典型城市地区上空大气CO2受人类活动影响明显。南京城区大气CO2浓度高于背景值约15 ppmv。人类活动对CO2的周变化及日变化等短周期变化具有显著影响。高浓度CO2主要来源于南京及周边地区的局地排放源贡献。城市地区CO2净通量四季均为正值,夏秋较低,冬春较高。CO2非均匀分布对辐射及气候有重要影响,由人类活动导致大气CO2浓度的改变,通过影响长波辐射与云量的分布,进而影响气温及降水。