【摘 要】
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如今人们对能源的需求迅速增加,而储能是现代能源供应链的重要组成部分。在当前的储能材料中,选择极化强度高、介电常数适中、漏导电流小、储能能力强、化学性质稳定的材料,
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如今人们对能源的需求迅速增加,而储能是现代能源供应链的重要组成部分。在当前的储能材料中,选择极化强度高、介电常数适中、漏导电流小、储能能力强、化学性质稳定的材料,是提高储能性能的关键。本文选用Ba0.3Sr0.7TiO3(BST)材料,通过溶胶-凝胶法制备薄膜,将溶液旋涂于Pt/Ti/SiO2/Si基片并烤胶,退火即得到BST微晶薄膜。研究退火温度、退火时间、薄膜厚度对Ba0.3Sr0.7TiO3微晶薄膜的内部结构、显微形貌、储能性能和介电性能的影响,探讨Ba0.3Sr0.7TiO3微晶薄膜提高耐压和储能性能的物理机制。通过调控退火温度控制薄膜的晶体生长,在退火温度为700℃时,制备得到储能密度为31.56 J/cm3,耐击穿场强为2.96 MV/cm的BST微晶薄膜。退火温度的上升促进了薄膜的结晶,使薄膜内的晶粒尺寸从2 nm增至20 nm,薄膜表面逐渐变得粗糙且出现少量的气孔等缺陷,薄膜的击穿强度和储能密度随温度上升先略有增加然后急剧降低。在700℃时,BST微晶薄膜处于晶态和非晶态的混合状态中,薄膜中存在大量的非晶态,这些非晶态相互连接形成三维网络结构,而细小的BST晶粒则被包裹其中,此时薄膜储能性能优异,且薄膜的介电常数和损耗同时达到最小值分别为60和0.001。在确定薄膜的最佳退火温度后,开始进行退火时间的调控。随退火时间增长,薄膜的结晶度和表面粗糙度明显增大。如果结晶的时间过长,则会使已结晶的晶粒间发生团聚,导致晶粒的异常长大,恶化了薄膜的介电和储能性能。退火时间的增加使薄膜储能密度和耐击穿场强降低,介电常数和介电损耗升高。在退火60 s时,得到击穿场强为4.48 MV/cm,储能密度为28.77 J/cm3的BST微晶薄膜。在确定薄膜制备工艺后,通过控制旋涂的层数(2-10层)来控制薄膜的厚度。得到的厚度为42-74 nm的BST微晶薄膜。因薄膜的厚度越大,热处理时,单位体积吸收的热量越少,薄膜内部产生的热起伏越小,则晶核的尺寸小、数量少,所以膜的结晶度随厚度的增加而降低。薄膜厚度在42 nm到68 nm间时,薄膜的耐压强度显著增加,从2.77 MV/cm增至14.19 MV/cm,有效储能密度从11.18 J/cm3增至89.94 J/cm3,具有优异的电介质高储能应用潜力。
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