2D钙钛矿太阳能电池因其优异的湿度稳定性而具备巨大的商业化潜力,在近几年的发展十分迅速。然而,其较低的能量转换效率始终制约着2D钙钛矿太阳能电池的进一步发展。如何提高2D钙钛矿太阳能电池的能量转换效率是人们一直关注的问题。从2D钙钛矿材料的结构来看,大尺寸的疏水有机阳离子对2D钙钛矿器件的湿度稳定性起着重要的作用。尽管2D钙钛矿器件的稳定性正是来自于这种有机阳离子,但是它也导致了2D钙钛矿器件较低的载流子传输效率。此外,晶体取向对于载流子的传输具有重要影响,垂直生长的晶体会为载流子的传输提供有利的通道,促进载流子的传输。另外,多相的空间分布是制约2D钙钛矿器件性能的另一个因素。由于2D钙钛矿材料是多相共存的结构,使得能量传递和电荷传递不同于3D钙钛矿器件。本文通过化学氟代处理有机阳离子和改变相结构来提高和调控2D钙钛矿太阳能电池的光电性能,所得结果如下:1.基于苯乙胺(PEA~+),通过氟代处理,得到了一种新的有机阳离子4-氟-苯乙胺(4FPEA~+)。对比于PEA~+,4FPEA~+使得2D钙钛矿晶体的生长更倾向于垂直方向,而且基于4FPEA~+的2D钙钛矿器件表现出更大的晶粒尺寸,更致密的薄膜以及更高的结晶度。2.通过调控相分布来提高2D钙钛矿器件中载流子的传输效率。电荷扩散长度,载流子激活能和载流子迁移率结果表明改善的相分布极大地提高了载流子的传输能力。基于610 nm的钙钛矿层厚度,实现了17.3%的能量转换效率。这个数值接近目前报道的2D钙钛矿太阳能电池中的最高效率(18.2%)。我们的工作为提高2D钙钛矿太阳能电池的性能提供了有效的措施,对于推动2D钙钛矿的发展具有一定的指导意义。3.4FPEA~+具有更强的疏水性,氟化的2D钙钛矿器件显示出优异的湿度稳定性,在高湿度(55±5%)的空气中存储300小时后,未封装的器件可以保持其初始效率的83%以上。