【摘 要】
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新污染物在世界范围内被频繁检出,其对人体健康和环境安全造成了严重威胁。基于过硫酸盐的高级氧化技术具有强的氧化能力、广泛的p H操作范围和温和的操作条件,已被证明是处理有机废水的最有效技术之一。过二硫酸盐（PDS）由于其价格便宜、氧化性能强常被用做氧化剂。无毒、环境友好和低成本的铁基催化剂对PDS活化表现出极佳的应用潜力。其中铁基非均相催化剂可回收并重复使用,且适用范围广,受到研究者们的关注。然而,
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新污染物在世界范围内被频繁检出,其对人体健康和环境安全造成了严重威胁。基于过硫酸盐的高级氧化技术具有强的氧化能力、广泛的p H操作范围和温和的操作条件,已被证明是处理有机废水的最有效技术之一。过二硫酸盐（PDS）由于其价格便宜、氧化性能强常被用做氧化剂。无毒、环境友好和低成本的铁基催化剂对PDS活化表现出极佳的应用潜力。其中铁基非均相催化剂可回收并重复使用,且适用范围广,受到研究者们的关注。然而,由于铁基非均相催化剂自身性质的局限,其活性物质利用率低,催化性能受到限制。因此,设计新型铁基非均相催化剂,提高催化性能,是目前基于过硫酸盐的高级氧化技术的重点研究内容之一。针对目标反应,精确地设计最佳的结构形貌和有利的活性位点是制备高效催化剂的关键。最佳的材料形貌可以充分暴露活性位点、强化传质并增大反应接触。基于铁基材料,本论文通过形貌优化和结构调控开发出一系列新型铁基非均相催化剂,借助现代材料表征技术详细地观察了材料的微观形貌和结构信息,并结合理论计算深入研究了各类催化剂与PDS相互作用机制。具体内容如下:1.制备具有介孔结构的均匀三维花球状Fe/NC材料用于PDS的高效活化。盐酸多巴胺作为碳源和氮源,加入不同浓度Fe源,在碱性环境下自聚合形成球状结构,在氮气气氛下热解合成了三维花球状Fe/NC。表征结果呈现出三维花球状的微观形貌,当铁盐投加量为100 mg时,催化剂表现出最佳活化PDS降解氯霉素（CAP）的性能,当[CAP]=20 mg/L,[催化剂]=0.2 g/L,p H=6.2,T=25℃时,CAP在30 min内可以完全去除,总有机碳（TOC）的去除率为83.9%,Fe/NC活化PDS降解CAP拟合的去除速率常数（k）达到了0.300 min-1是同等条件下基准催化剂NC(0.008 min-1)的37.5倍,循环使用5次后仍保持优异的循环稳定性,在实际制药废水中也表现出优异的催化效果。结合猝灭实验、EPR测试及穆斯堡尔谱分析,证实了Fe（Ⅳ）=O是发挥主要作用的活性氧物质（ROS）。借助降解中间产物分析测试结果,提出了CAP的可能降解路径。2.双活性位点协同作用增强Fe-N-C活化PDS能力,实现高效降解有机污染物。在水热合成沸石咪唑酯骨架（ZIF-8）时,Fe盐和Cu盐被限制在ZIF-8分子的笼形结构内,通过热解开发了一种Fe/Cu-N-C双活性位点催化剂。表征结果显示,Fe/Cu-N-C材料中Fe和Cu以Fe/Cu双原子对的形式存在。在以CAP为目标污染物的模拟废水降解实验中,Fe/Cu-N-C@PDS体系在p H为3.1到10.3的范围内均表现出优异的催化性能,循环使用5次后仍保存了99%的Fe含量,具有优异的循环稳定性。DFT计算表明相邻Cu原子有效优化了Fe中心的3d轨道,促进了PDS在催化剂上的吸附和裂解,从而有效地提高了污染物的氧化分解。此外,相邻Cu原子沿Fe-Cu键向Fe原子传递电子使其Fe维持在低价态,从而保证了催化剂的长期催化活性。猝灭实验和EPR分析结果表明羟基自由基（·OH）、硫酸根自由基(SO4·-)和单线态氧（~1O2）是主要的ROS。3.电子结构调节增强Fe-NC活化PDS能力,实现有机污染物高效降解。将单原子Fe锚定在B、N原子共掺杂C载体（BNC）中制备了Fe-BNC催化剂,实现高效活化PDS降解双酚A（BPA）。Fe-BNC@PDS体系在较宽的p H范围（2.63～10.36）内表现出对BPA的优异降解性能和高选择性。实验和理论模拟表明,Fe-BNC的高活性源于新颖的PDS双路径活化,在贫电子的B原子上氧化PDS形成~1O2以及在富电子的Fe原子上还原PDS产生·OH和SO4·-,其中~1O2是主要的活性物质。此外,B原子引入的结构缺陷优化了Fe 3d轨道的分布,同时促进了PDS的化学吸附和活化。我们进一步在聚偏氟乙烯（PVDF）微滤膜上负载Fe-BNC用于超滤系统,含PDS的模拟BPA废水通过过滤器时被稳定去除,推动了铁基催化剂在实际废水净化中的应用。
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