基于高分子共混体系的多孔纤维的制备及其对纳米粒子的负载和催化性能的研究

来源 :杭州师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chenqiang_11
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静电纺丝纤维具有高比表面积、易制备、形貌结构可调节等特点,在生物医药领域、过滤分离领域、催化领域等受到了广泛关注。本文基于高分子共混体系,通过静电纺丝的方法制备了聚偏氟乙烯/聚乳酸(PVDF/PLLA)、聚甲醛/聚乳酸(POM/PLLA)多孔纤维,氨基功能化PVDF/PLLA和POM/PLLA多孔纤维以及负载贵金属Pd的PVDF/PLLA-Pd和POM/PLLA-Pd多孔复合纤维,并对多孔复合纤维的催化性能进行了探究。主要研究内容如下:(1)静电纺丝制备PVDF/PLLA多孔纤维。通过PVDF/PLLA的DMF/丙酮混合溶液静电纺丝的方式制备了PVDF/PLLA纤维,探讨了静电纺丝条件和溶液参数对纤维形貌的影响,确定了最优的纺丝工艺:聚合物溶液浓度为25%,纺丝电压为13kV,聚合物PVDF/PLLA配比为50/50,可制备得到直径约为600nm的PVDF/PLLA纤维,并采用氯仿刻蚀纤维中的PLLA相,成功制得了PVDF多孔纤维。(2)PVDF/PLLA-Pd多孔复合纤维的制备及其催化性能研究。利用己二胺氨解反应,在PVDF/PLLA纤维中引入氨基和多孔结构。并利用氨基官能团与PdCl42-离子络合作用,在纤维上实现了Pd纳米粒子的原位负载,最终获得了PVDF/PLLA-Pd多孔复合纤维,当氨解反应时间为6h,可获得Pd负载量为10.94%的PVDF/PLLA-Pd,将该纤维膜用于4-NA催化还原,一级反应速率常数达到21.7×10-3s-1。(3)POM/PLLA-Pd多孔复合纤维的制备以及其在静态和动态催化反应的应用。采用静电纺丝和己二胺氨解PLLA相相结合的方式制备得到氨基化的多孔POM/PLLA纤维。在POM/PLLA纤维上采用化学电镀法原位还原负载Pd纳米粒子。POM/PLLA-Pd多孔复合纤维催化还原4-NA的反应速率常数可达到26.6×10-3s-1。采用该复合纤维进行动态催化反应,探究了纤维膜的面密度、Pd负载量、反应溶液的流动速度、底物浓度等对催化反应的影响。当POM/PLLA-Pd纤维膜的面密度为8.25g/m2并且纤维上Pd纳米粒子的负载量为9.54%时,在反应液流动速度为2mL/min的条件下,对于4-NA浓度小于0.5mM的反应液中,能4-NA转化率均可达到99%。此外,该复合纤维膜也具有良好的可重复使用性和储藏稳定性,在使用4次后并且在储存两周后,POM/PLLA-Pd纤维膜催化4-NA的转化率仍保持在99%以上。
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