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电芬顿(EF)技术是通过电化学利用O2或空气持续产生芬顿试剂H2O2与投加的或Fe3+转化的Fe2+反应生成高活性羟基自由基(?OH)的进阶芬顿法。它结合了电化学与芬顿反应的优势,是近年来关注度较高的电化学高级氧化(EAOPs)有机污染水处理技术。本研究以沸石咪唑酯骨架-8(ZIF-8)纳米晶体为前驱体碳化制备了氮掺杂多孔碳(NPC)材料,进一步结合了聚四氟乙烯(PTFE)粘结剂、使用石墨毡(GF)、炭黑(CB)、钢丝网等辅助材料,制作了改性石墨毡电极NPC/GF、新型辊压气体扩散阴极NPC/CB、射流反应器专用电极NPC/CB/GF,并对其电催化产H2O2与EF降解有机污染物过程的主要影响因素进行了机理与探索性质的研究。主要研究内容如下:1)以NPC与GF为基础材料,制备了一种新型改性石墨毡电极。对改性阴极的电流、pH值、负载量等工艺参数进行了优化。其中在初始pH值为7,阴极电流密度为12.5mA·cm-2时,H2O2的最高生成速率为0.74 mg·h-1cm-2,累积浓度在2 h达到112.97 mg·L-1。而相同条件下,原始GF电极的H2O2生成率仅为0.067 mg·h-1cm-2,累积浓度在2 h内仅仅只有10.81 mg·L-1,生产效率提高了10倍。其中,NPC/GF电极CE达到最高10.04%,最低EEC降到216 kWh·kg-1,经过5次循环后,NPC/GF电极保持了稳定性。对EF过程中均相催化剂施加量进行优化,以0.4 mM FeSO4在40 min内达到了100%的罗丹明B去除率。此外,改性石墨毡阴极对EF降解苯酚(50 mg·L-1)有较大的去除作用,优化条件下120 min时的矿化率和总有机碳(TOC)去除率分别达到100%和82.61%。其中利用ESR考察了·OH在降解过程中的大量存在,证明新电极GF-4在苯酚降解中的有效性。用比表面积测试(BET)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)和线性扫描伏安法(LSV)等对材料进行了表征。结果表明,NPC具有丰富的中孔和微孔结构,有大量暴露的催化位点,有利于电子输运、氧扩散和反应物的传质,并且在电极表面均匀覆盖,其石墨氮和sp2-c促进了碳表面与氧分子之间的电子转移,加速了氧还原反应(ORR),改性石墨毡在EF实验中具有更高的电催化活性。2)利用NPC和炭黑(CB)混合制备了新型辊压气体扩散阴极,通过在接近中性pH条件下的优化,NPC/CB-(40%)电极在阴极电流密度为28 mA·cm-2,曝气量为0.6L·min-1时,使H2O2的产率提高到7.27 mg·h-11 cm-2,累积浓度在2 h达到726.92 mg·L-1。而同条件下纯CB电极NPC/CB-(0%)的H2O2累积浓度在2 h内仅仅只有379.83 mg·L-1。同时,NPC/CB-(40%)电极达到的最高CE为45.50%,最低EEC为47.82 kWh·kg-1。相应的,循环10次后保持稳定。另外,对电极分别用SEM、LSV和电化学阻抗谱(EIS)对阴极进行了表征,研究了H2O2在电生成过程中的ORR过程。在以合成黄铁矿(FeS2)为催化剂,金属硫化物(MoS2,WS2)为助催化剂的非均相EF实验中的进一步应用,四环素(50 mg·L-1)的去除率可达100%,相应物的TOC去除率可达81.3%。此过程中,最佳非均相催化剂FeS2添加量0.75 g时,其在40 min内完成降解,并在13-58 min自适应pH值维持在2.96-4.00水平,并且Fe2+/Fe3+浓度在120 min内达到0.55/0.51mmol·L-1。相应的,对FeS2进行了重复性使用测试研究,在非均相EF中表现出良好的适应性。另外,在最佳FeS2剂量0.75 g的非均相EF降解中,MoS2和WS2助催化剂投加量为0.08 g和0.12 g,四环素于19 min和29 min内完全降解,并且在60 min时Fe2+/Fe3+浓度达到0.22/0.05 mmol·L-1,然而对于单独投加Fe S2时仅为0.14/0.09 mmol·L-1。此外,对制革废水也用相同实验条件进行了预处理。在原水COD、TN、NH3-N分别约为1578mg·L-1、66 mg·L-1、150 mg·L-1,初始pH值未经调整下,2 h的内COD矿化率约为69.62%,TN降解率为72.83%,NH3-N降解率为14.24%。相应的,对NPC/CB-(40%)电极电流消耗进行了成本核算,处理1吨制革废水的电耗成本为17.575元。由于FeS2在H2O2存在下生成H+和Fe2+,从而提供适合于EF的pH值和催化离子。同时,金属硫化物通过在催化剂表面暴露可还原的金属活性中心,加速Fe3+向Fe2+的转化,从而大大提高了H2O2分解和污染物降解的效率,同时也弥补了非均相EF中Fe2+从FeS2中浸出少的缺点。另外,在MoS2与WS2和芬顿催化剂协同作用中使用FeS2催化剂,可以有效防止铁泥的形成,避免催化剂中毒。对该非均相EF体系的试验表明,NPC/CB-(40%)表现出了良好的抗水力冲击和耐化学腐蚀性能,在水处理方向具有很大的工业应用潜力。3)进一步在EF中应用了新型射流式反应器,研究了新型射流式反应器系统中地电流密度、水流量、Fe2+浓度、MoS2、初始pH值和紫外光辐照对罗丹明B(50 mg·L-1)去除率的影响。制备了专用电极NPC/CB/GF,发现在电流密度24 mA·cm-2、pH 7、水流量50 L·min-1下2 h内达到H2O2最高积累浓度达到792.40 mg·L-1,H2O2生成率为7.92mg·h-11 cm-2。同时,NPC/CB/GF电极最低达到的EEC为36.35 kWh·kg-1,电极在循环5次后保持了一定的稳定。另一方面,在NPC/CB/GF电极光电芬顿降解罗丹明B实验中,在最佳均相催化剂FeSO4添加量0.4 mM时,20 min时罗丹明B降解程度达到98.67%;最佳助催化剂MoS2添加量0.032 g时,罗丹明B在15 min内完成降解,其中在10 min时罗丹明B的降解程度达到96.67%。此外,在催化剂FeSO2与助催化剂MoS2光电芬顿体系下,10 min罗丹明B的降解率达到100%,并且5 min时的EEO达到72 kWh m-3order-1。新型射流式反应器对比与传统曝气反应器,使气、液混合更加均匀充分,表现出了良好的射流曝气效果,对促进EF系统的改进和实际应用的发展提供了一个有效可行的方案。