随着环境保护要求的日益提高,我国SO2排放量逐年下降,到2010年止我国SO2排放总量下降12.45%,完成了“十一五”规划纲要确定的约束性指标。总结“十一五”规划期间SO2减排工作经验发现,技术进步贡献贡献率高达66%。因此,面对“十二五”规划纲要中SO2减排新的挑战,需要对现有的脱硫技术进行优化改进,并提出创新,提高SO2脱除率。我国采用脱硫技术主要为燃烧后脱硫,燃烧后脱硫技术中,海水烟气脱硫技术因其无二次污染,成本低等优势,在沿海地区已有一定的应用。由于海水对SO2的吸收平衡限制,以及吸收后海水恢复阶段新鲜海水使用量和曝气池面积较大,限制了海水烟气脱硫技术的应用范围,对高浓度SO2烟气脱除率差强人意。本论文以天然斜发沸石为载体,通过浸渍法、沉淀法等方法负载铁的氧化物,制备海水烟气脱硫吸收塔用催化填料。通过改性,使得沸石在低pH值下对S(Ⅳ)具有较高的催化氧化性能,提高海水脱硫效果,降低吸收塔出口海水中S(Ⅳ)浓度,减低后续海水恢复系统的负荷,为海水烟气脱硫技术应用于脱除烟气中高浓度SO2提供实验数据和理论基础。以不同铁和锰的无机盐为前躯体,使用浸渍法、沉淀法及锰铁共同浸渍的方法制备改性沸石催化剂,评价不同焙烧温度、焙烧气氛等制备的改性沸石催化剂在不同反应温度下的活性,并通过XRD、SEM、TG-DTA、BET、TPD和TPR等手段对改性沸石催化剂的物化性质进行表征分析。并结合表征结果和活性评价结果,推测沸石催化剂存在条件下吸收塔中海水吸收SO2反应途径。从结果可以看出,经过浸渍法和沉淀法改性后的沸石催化剂对海水脱硫效果都有一定的提高,但其对S(Ⅳ)的氧化性能没有明显改善。而锰铁共浸渍改性后的沸石催化剂对脱硫率和S(Ⅳ)氧化率都有明显提高。对350-Fe-Clin在液相中催化评价结果发现,在pH为6左右时,S(Ⅳ)的氧化主要是非催化氧化,当pH值降低时,非催化氧化速率也降低。pH值降至3以下时,改性沸石催化剂的催化氧化作用逐渐明显。通过XRD和BET分析,发现改性后的沸石催化剂并未改变沸石原有骨架结构,催化剂的负载发生于沸石表面及孔道中。TG-DTA结果表示改性后的沸石催化剂对结晶水的吸附能力提高,且改性过程中部分无定型物发生转化。SEM-EDS结果可知改性后沸石催化剂中Fe元素含量为4%(wt%)。程序升温脱附结果显示,对于浸渍铁改性沸石催化剂,350-Fe-Clin对8O2的吸附能力最强,与活性评价结果相吻合。改变不同的吸收气氛,发现350-Fe-Clin对SO：和O：吸附作用因吸附方式的不同而改变。在无内外扩散影响下,350-Fe-Clin对SO2的脱附活化能为19.85kJ/mol。在H2气氛下进行TPR,结果发现低温焙烧后改性沸石催化剂中含有部分羟基化氧化铁,随着焙烧温度升高,羟基化氧化铁含量降低。综合表征结果和活性评价结果,分析催化剂存在下海水吸收SO2反应过程,通过非线性拟合和积分反应器方程计算得350-Fe-Clin表观活化能为-6.1kJ/mol。分析反应机理,过程中表观活化能为总反应活化能值与反应过程中总放热量的差值。