本论文利用密度泛函，半经验AM1和ZINDO等量子化学方法对一系列新型的有机和有机金属的双光子吸收材料进行了理论研究。理论计算结果详细地给出了以二茂铁为基础的偶极和四极矩金属化合物，有机和有机金属低聚物，八极矩有机和有机金属化合物以及三苯胺(硼，铝)为核的树枝状化合物的静电平衡结构，电子结构，单双光子吸收性质等信息。这为结构和双光子吸收性质间关系的建立奠定了理论基础，为实验研究提供了有价值的理论依据，为进一步探索具有大的双光子吸收截面的双光子吸收材料做出了贡献。研究了一系列带有2-二氰亚甲基-3-氰基-4-甲基-2，5-二氢呋喃(TCF)电子受体的二茂铁衍生物的电子结构，单双光子吸收性质。阐明了电子受体的强度，π-桥共轭链长以及二茂铁衍生物的结构对二茂铁衍生物的单光子吸收和双光子吸收的影响。阐明了在二茂铁衍生物的双光子激发过程中电荷转移的情况。研究了乙烯联接的对芳环低聚物的电子结构，单双光子吸收性质。阐明了低聚物的最高占据轨道和最低未占据轨道间能隙与分子长度间的关系以及双光子吸收截面和重复单元间的关系。比较性地研究了卟啉锌(Ⅱ)单体，中间-中间单联接，中间-β双联接和中间-中间，β-β，β-β三联接的卟啉锌(Ⅱ)二聚物和三聚物以及通过分子间氢键相互作用偶合的卟啉锌(Ⅱ)二聚物的电子结构，单双光子吸收性质。阐明了两卟啉环间夹角的大小和分子尺寸对卟啉锌(Ⅱ)衍生物的单双光子吸收性质的影响。比较性地研究了新颖的八极矩衍生物(Sumanene，Sumanene3O和苯并菲衍生物)的静电平衡结构，单双光子吸收性质。阐明了中心核对双光子吸收性质的影响。研究了一系列四取代的对芳环衍生物的单双光子吸收性质。阐明了分子的维数，给电子基团和受电子基团以及分子链长对对芳环衍生物双光子吸收性质的影响。研究了一系列以Cu(Ⅰ)，Zn(Ⅱ)和Al(Ⅲ)为中心，双肉桂基二亚胺为配体的八极矩金属络合物和一系列吡啶金属络合物的单双光子吸收性质。系统地阐明了中心金属离子的刘易斯酸酸性，配体性质和金属络合物的几何结构对金属络合物的单双光子吸收性质的影响。研究了三苯胺(硼、铝)为中心的树枝状化合物的电子结构，单双光子吸收性质。理论上给出了这些树枝状化合物的几何结构的特点，阐明了结构以及中心和节点原子对双光子吸性质的影响。