等级介孔Al2O3的合成、表征及催化应用

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γ-Al2O3是常用的加氢处理催化剂载体。研究表明,新型载体结构的设计是改善催化剂反应性能的一条重要途径。本文探讨并优化了等级介孔Al2O3的合成条件,在微反评价装置上测试其加氢脱硫性能,并与其结构进行了关联。在蔗糖和聚乙二醇的共同作用下,分别以氨水和碳酸铵为沉淀剂合成Al2O3,并考察各因素对Al2O3结构的影响。结果显示,以氨水为沉淀剂所得的Al2O3皆为单一孔道的γ-Al2O3,结晶度较高,晶化温度可调控孔的类型;以碳酸铵为沉淀剂可以制备出具有等级介孔分布的Al2O3,pH值对产物结构的影响尤为显著,pH为10时得到的产物具有等级介孔结构。高浓度碳酸铵有利于形成较大孔径和孔容的等级介孔Al2O3。老化时间越长,产物双孔趋势越明显。随着pH值的增加,反加法所合成的产物在pH为11时具有明显的等级孔结构。以4,6-二甲基二苯并噻吩为模型化合物,考察合成氧化铝在加氢脱硫反应中的性能。加氢脱硫结果显示,以合成的Al2O3为载体制备的催化剂皆显示出高的脱硫活性,对4,6-二甲基二苯并噻吩转化率和脱硫率最高可达99.4%。关联催化剂结构和脱硫性能发现影响催化剂脱硫效果的主导因素是催化剂的还原性能和孔径大小,合成Al2O3为载体制备的催化剂活性物种的还原量大,7-10nm范围内孔含量越多模型化合物的转化率和脱硫率越高。
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