【摘 要】
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高效、节能、环保的污水处理技术对解决日益严重的水环境污染问题至关重要。通过催化剂-可见光协同激活过一硫酸盐（PMS）,可以产生强氧化活性自由基(SO4·-),是解决水体有机污染的重要途径。铁酸铜（CuFe2O4）作为一种双金属氧化物半导体催化剂,既能利用表面双金属离子协同激活PMS,又能通过可见光产生光生电子直接激活PMS,进而产生强氧化活性自由基SO4·-,是实现光激发PMS降解水体有机污染物的
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高效、节能、环保的污水处理技术对解决日益严重的水环境污染问题至关重要。通过催化剂-可见光协同激活过一硫酸盐（PMS）,可以产生强氧化活性自由基(SO4·-),是解决水体有机污染的重要途径。铁酸铜（CuFe2O4）作为一种双金属氧化物半导体催化剂,既能利用表面双金属离子协同激活PMS,又能通过可见光产生光生电子直接激活PMS,进而产生强氧化活性自由基SO4·-,是实现光激发PMS降解水体有机污染物的理想材料之一。但是,CuFe2O4材料在应用中仍然面临以下问题:第一,CuFe2O4纳米颗粒由于表面能高,易在反应过程中团聚,导致反应活性位点减少;第二,单组分的CuFe2O4材料光生电子-空穴对易于复合,导致光激活PMS的催化活性低。针对上述问题,本文通过高分子辅助的冷冻干燥法,制备了具有三维宏观多孔结构的CuFe2O4以及CuO/CuFe2O4、Ag/CuFe2O4、Ag/CuO/CuFe2O4等异质结材料。通过构建宏观三维多孔结构,改善纳米颗粒易团聚的问题和提高反应传质性能;通过构建CuFe2O4基二元与三元异质结,增强光生电子-空穴对的有效分离,促进PMS的激活过程,提高催化活性。具体研究内容如下:（1）三维多孔结构CuFe2O4的制备及其可见光激活PMS降解有机污染物的性能研究。通过高分子辅助的冷冻干燥过程和高温煅烧处理,制备了CuFe2O4三维多孔材料。同时,在高分子辅助直接烘干条件下制备了CuFe2O4纳米颗粒。三维多孔结构CuFe2O4（10 mg）在可见光下激活PMS（10 mg）降解盐酸四环素（TCH 20 ppm 40m L）的实验研究表明,三维多孔CuFe2O4具有更大的反应速率常数,是CuFe2O4纳米颗粒的2.2倍。其三维连通的多孔网络结构有利于传质,高比表面积能够提供更多的活性位点,提高激活PMS的催化活性,宏观自支撑结构有利于反应后样品的分离回收再利用。（2）CuO/CuFe2O4三维多孔异质结的可控制备及其可见光激活PMS降解有机污染物性能的研究。通过改变冷冻干燥过程前驱体溶液中铜盐与铁盐的比例,制备了的一系列CuO/CuFe2O4异质结。CuO/CuFe2O4（10 mg）在可见光激活PMS（10 mg）降解TCH（20ppm 80m L）的实验研究表明,CuO/CuFe2O4异质结的反应速率常数分别是单组分CuFe2O4和CuO的4.9和9.8倍。通过机理研究发现,异质结材料可以促进光-热电子空穴分离,进而促进CuFe2O4表面PMS的激活过程,产生更多的强氧化自由基SO4·-,提高催化活性并抑制Cu（152.9μg/L）和Fe（4.3μg/L）金属离子的溢出。此外,CuO/CuFe2O4的宏观自支撑结构有利于样品从反应溶液分离和重复使用。（3）Ag/CuFe2O4三维多孔异质结的可控制备及其（10 mg）在可见光下激活PMS（10mg）降解TCH（40 ppm 80 m L）的研究。通过在冷冻干燥过程前驱体溶液中引入不同量的银盐,制备了一系列Ag/CuFe2O4三维多孔异质结材料。实验研究表明,Ag/CuFe2O4异质结同样可以促进光生载流子的分离,在可见光下激活PMS降解TCH的反应速率常数是单组分CuFe2O4的2.2倍。另外,通过机理研究发现,Ag/CuFe2O4异质结中光生电子向Ag转移,进而促进Ag表面PMS的激活过程,有效抑制了Cu（256.1μg/L）、Fe（1.8μg/L）金属离子的表面反应和溢出。Ag/CuFe2O4的宏观自支撑结构有利于在实际应用中的循环再利用。（4）Ag/CuO/CuFe2O4三维多孔异质结的制备及其在可见光下激活PMS降解有机污染物性质的研究。通过改变冷冻干燥过程前驱体溶液中硝酸银的含量,制备了Ag/CuO/CuFe2O4三元异质结材料。结果表明,Ag/CuO/CuFe2O4（10 mg）三元异质结在可见光激活PMS（10 mg）降解TCH（40 ppm 80 m L）的反应速率常数分别是二元异质结CuO/CuFe2O4和Ag/CuFe2O4的7.1和3.9倍。通过机理研究表明,Ag/CuO/CuFe2O4三元异质结进一步提升了光生电子空穴的分离,多元界面促进了光生电子向Ag表面的转移,提高了PMS的激活过程,显著抑制了Cu（112.0μg/L）和Fe（1.6μg/L）的表面反应和溢出。Ag/CuO/CuFe2O4的自支撑结构有利于样品的分离回收,具有良好的循环使用性。
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