【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池在过去十年间取得了令人瞩目的成就,实验室小面积（约0.1cm~2）器件最高认证光电转化效率达25.5%。高质量的钙钛矿活性层和有效的器件电荷输运是实现高性能钙钛矿太阳能电池的关键因素。此外,钙钛矿太阳能电池的商业化进程仍面临器件稳定性以及钙钛矿材料铅毒性问题需要解决。本论文围绕钙钛矿太阳能电池的活性层材料以及器件电荷输运,进行低缺陷态密度钙钛矿活性层制备、柔性钙钛矿太阳能电池电子传
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.21673091和21975088）; 国家自然科学基金重大国际（区域）联合研究项目（No.51661135023和51961165106）; 中国国家重点研究发展计划项目（2018YFB1502900和2019YFE0101300）
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钙钛矿太阳能电池在过去十年间取得了令人瞩目的成就,实验室小面积（约0.1cm~2）器件最高认证光电转化效率达25.5%。高质量的钙钛矿活性层和有效的器件电荷输运是实现高性能钙钛矿太阳能电池的关键因素。此外,钙钛矿太阳能电池的商业化进程仍面临器件稳定性以及钙钛矿材料铅毒性问题需要解决。本论文围绕钙钛矿太阳能电池的活性层材料以及器件电荷输运,进行低缺陷态密度钙钛矿活性层制备、柔性钙钛矿太阳能电池电子传输层设计及活性层优化、新型无机钙钛矿渐变异质结太阳能电池设计、低毒性Sn/Pb二元金属无机钙钛矿材料开发等方面研究工作。采用包括电化学阻抗谱、暂态光电流/光电压衰减、瞬态吸收光谱等测试表征手段对钙钛矿太阳能电池的电荷传输及复合过程进行研究。本论文的主要研究内容与结论如下:（1）高质量的钙钛矿活性层是实现高效稳定钙钛矿太阳能电池的必要条件。本研究通过化学反应-+2=3-在MAI/MACl有机胺阳离子溶液中引入I3-离子调控MAPbI3-xClx钙钛矿薄膜的成核及晶体生长过程,提高所制备钙钛矿薄膜的晶体质量同时降低薄膜缺陷密度,进而提高所制备钙钛矿太阳能电池的光电转化效率以及稳定性。在AM 1.5G模拟太阳光照下,所制备的钙钛矿太阳能电池获得了18.7%的光电转化效率,且器件在空气环境中20%-30%湿度条件下可稳定存放400小时以上。（2）为了提升柔性钙钛矿太阳能电池的光电转化效率以及机械柔性,本工作进行了低温交联SnO2电子传输层设计和（FAPbI3）0.85（MAPb Br3）0.15混合阳离子钙钛矿活性层优化系统研究。器件的载流子动力学表征表明低温交联SnO2电子传输层可以有效传输光生电子并抑制钙钛矿/电子传输层界面的非辐射载流子复合。基于低温交联SnO2电子传输层的柔性钙钛矿太阳能电池获得了16.29%的光电转化效率,且表现出良好的机械柔性,在曲率半径为10 mm下经过200次弯曲循环后仍能保持其初始效率的90%。（3）无机钙钛矿材料具有优异的光电转化特性以及结构稳定性。本研究构建CsPbI2.5Br0.5/氟掺杂碳量子点（FCQDs）渐变异质结太阳能电池,有效解决了碳对电极太阳能电池中普遍存在的钙钛矿活性层与碳电极之间界面接触差以及界面能级不匹配问题,促进了光生载流子的分离和抽取。基于CsPbI2.5Br0.5/FCQDs渐变异质结的1.0 cm~2低温碳电极全无机太阳能电池在AM 1.5G模拟太阳光照下获得了13.53%的光电转化效率,这是基于1.0 cm~2碳电极全无机钙钛矿太阳能电池效率超过13%的首次报道。此外,CsPbI2.5Br0.5/FCQDs渐变异质结太阳能电池展现出极好的长期稳定性,未封装器件在85℃下热老化1056小时后,仍能保持超过其初始效率的90%。（4）在无机钙钛矿中,使用Sn2+部分取代Pb2+有着减小材料光学带隙、提高材料相稳定性以及减轻材料铅毒性等优点。本研究在CsPbI2Br无机钙钛矿中使用Sn部分取代Pb,制备了低毒性的Sn/Pb二元金属无机钙钛矿(CsPb1-xSnxI2Br)太阳能电池。基于CsPb0.5Sn0.5I2Br钙钛矿活性材料的全无机介孔结构太阳能电池展现出7.63%的光电转化效率,且在85℃下热老化500小时后仍能保持其初始效率的81.8%。
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