还原响应型聚合物纳米材料的制备及释药性能研究

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聚合物纳米材料可以通过调节聚合物的组成和聚集态的形成条件达到作为药物载体的目的。当其作为药物载体时,可以装载药物分子保护其在到达组织之前不被外界环境所破坏。载药聚合物中所含双硫键在肿瘤细胞中高谷胱甘肽(GSH)下能被还原成硫醇,实现药物的定点释放。本论文以生物相容性良好的聚乙二醇为原料,设计合成还原型HNTs-聚合物纳米材料载药体系。同时以双键聚乙二醇为原料设计合成基于双硫键的还原型核交联胶束载药体系。具体工作如下:⑴设计合成还原型HNTs-PAA-MPEG纳米材料载药体系采用原子转移自由基聚合反应(ATRP),合成了两亲性嵌段聚合物MPEG-b-PtBA,酸解得到末端带羧基的嵌段聚合物MPEG-PAA。HNTs表面经过共价修饰,引入双硫键。末端带氨基的纳米管和末端带羧基的聚合物MPEG-PAA经过溶液中的静电结合得到含双硫键的还原型HNTs-PAA-MPEG纳米材料。通过核磁、凝胶渗透色谱对聚合物结构和分子量及分子量分布进行表征,证明成功合成了单分散性两亲聚合物。通过红外、扫描电镜和热重分析表明,聚合物成功接枝到HNTs表面,并且聚合物所含羧基量越多,接枝到HNTs表面的聚合物量越多。通过包载和释放阿霉素研究了HNTs-PAA-MPEG纳米材料的载药和药物释放行为。结果表明,在还原性GSH存在下,HNTs-PAA-MPEG纳米材料能够较快的释放出药物。因此,含双硫键的HNTs-PAA-MPEG纳米材料有望作为一种还原型药物载体。⑵设计合成基于双硫键的还原型核交联胶束载药体系通过自由基聚合,调控三个单体的加入量,形成侧链以聚乙二醇甲基丙烯酸酯作为亲水链段、乙酸-N-琥珀酰亚胺酯作为交联链段、MA6-Chol作为疏水链段的不同比例不同分子量的聚合物(MPEG-NSA-Chol)。用核磁和凝胶渗透色谱对聚合物结构和分子量及分子量分布进行表征,证明成功合成了不同比例不同分子量的聚合物。随后通过胱胺和乙酸-N-琥珀酰亚胺酯反应得到交联的聚合物。同时,利用荧光光谱仪、动态光散射仪和透射电镜对聚合物水溶液自组装行为进行研究。结果表明:交联后的聚合物胶束结构更稳定,尺寸更小(10-30 nm)。此外与聚合物载药胶束相对比,交联载药胶束在还原性GSH存在下,能够更快的释放出药物。因此,这种基于双硫键的还原型核交联胶束也很有潜质成为一种稳定的还原型药物载体。
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