二次有机气溶胶(SOA)是大气颗粒物的主要成分,其在细颗粒物中的含量占有机物质量的20%～80%,对大气能见度和气候变化有重要影响。越来越多对SOA形成的研究发现,水相SOA的形成在SOA中占很大比例。然而,目前对SOA的水相形成的反应机理还知之甚少。本研究以羰基化合物和硫酸铵(AS)/胺(甲胺(MA)和甘氨酸(Gly))为前体物,实验室模拟研究了水相SOA的形成。首先,选择羟基丙酮(HA)和MA在黑暗条件下水相反应形成SOA,反应产物采用紫外-可见(UUV-vis)分光光度计和液相色谱-质谱联用仪(LCMS-IT-TOF)测定。结果表明,所有反应均符合一级反应动力学,反应速率随反应物浓度和pH值的升高而加快,主要的反应机理为HA本身发生醇醛缩合反应和MA亲核进攻HA,然后发生脱水反应。这一反应的主要产物是亚胺,亚胺使反应溶液由无色变为深褐色,其对光的吸收约占大气中棕碳(BrC)对光吸收的1%。另外,研究了黑暗条件下乙醇醛(GAld)和AS/胺(MA和Gly)在云水相和气溶胶水相中以及GAld与两种AS/胺混合反应形成SOA。UV-vis光谱研究表明,反应产物的吸光强度顺序为Gly>MA>AS。LCMS-IT-TOF谱图和密度泛函理论(DFT)计算结果表明该反应的机理为GAld自身醇醛缩合、铵/胺亲核进攻GAld及其聚合物以及生成的亚胺发生多聚。热光透射碳分析仪(TOT)对GAld和AS/胺的反应产物的测定结果表明,生成的水相SOA中的OC质量大小与UV-vis光谱中产物的光吸收强度具有相同的顺序。GAld与AS/胺形成的反应产物约占大气中BrC光吸收的10%,并可能改变种子气溶胶的光学性质。最后,实验室模拟了羰基化合物(GAld、HA、乙二醛(GX)、甲基乙二醛(MG)、甲醛(FAld)和乙醛(AAld))与AS/胺在光照和黑暗条件下水相形成SOA反应差异的研究。结果表明,除FAld分别与Gly/MA/AS混合12 h后在黑暗条件和光照条件下均无反应外,其他羰基化合物与Gly/MA/AS在黑暗条件和光照条件下均有反应发生。此外,反应速率除AAld和Gly/MA/AS在光照条件下的反应外,其他羰基化合物与AS/胺在12 h的反应速率均遵循MA>Gly>AS的顺序,这可能是由于MA的强碱性导致其溶液pH最大,所以反应速率最快。除了HA/MG/AAld和MA的反应外,光照条件下的反应产物在UV-vis光谱中的吸收峰要高于黑暗条件下反应产物的吸收峰。反应动力学表明,除FAld与Gly/MA/AS在黑暗条件和光照条件下均无反应外,其他所有反应均符合一级反应动力学。实验中用LCMS-IT-TOF测定反应产物并推测可能的反应机理,结果表明,在光照条件下,前体物可能会被光解,导致两种条件下反应机理可能不同。