【摘 要】
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药物和个人护理品(PPCPs)作为典型的微量有机污染物,化学结构复杂,稳定性较强,难以自然衰减,并且在去除过程中受低浓度传质阻力的限制,其高效去除是一个具有挑战性的课题。论文以TiO_2纳米线(TiO_2NW)和氧化石墨烯(GO)纳米片为前驱物,在采用常温共还原法优化预制石墨烯/TiO_2纳米线(GNW)的基础上,经过二次常温共还原将预制的GNW植入石墨烯水凝胶。采用XRD、Raman,FESEM
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药物和个人护理品(PPCPs)作为典型的微量有机污染物,化学结构复杂,稳定性较强,难以自然衰减,并且在去除过程中受低浓度传质阻力的限制,其高效去除是一个具有挑战性的课题。论文以TiO2纳米线(TiO2NW)和氧化石墨烯(GO)纳米片为前驱物,在采用常温共还原法优化预制石墨烯/TiO2纳米线(GNW)的基础上,经过二次常温共还原将预制的GNW植入石墨烯水凝胶。采用XRD、Raman,FESEM、TEM、UV-vis DRS、FTIR、N2吸附-脱附、XPS等分析测试手段对优化条件下制备的rGO/GNW的物相组成、微观形貌、比表面积、光吸收特性及表面化学态等进行了表征。结果表明,GNW杂化结构中石墨烯纳米片很好地铺展,TiO2NW交织分布在rGO超薄纳米片上;GNW与rGO纳米片之间通过化学键紧密结合,存在较强的相互作用,GNW杂化结构增加了rGO纳米片的无序程度;由于杂化和石墨烯凝胶过程中还原剂的还原,氧空位(VO)和Ti3+被成功引入到GNW和rGO/GNW中,缩小了rGO/GNW的带隙,使rGO/GNW的光吸收性能明显提高。在真空紫外(VUV)、紫外(UV)、模拟可见和近红外光照射下考察了rGO/GNW对水中典型低浓度PPCPs类污染物止痛灵的吸附-光催化性能。结果表明,当止痛灵初始浓度为500ppb,催化剂用量为10mg/150mL时,VUV光照下rGO/GNW的吸附性能较其他样品显著提高,吸附很快达到平衡,平衡吸附率达到21%,明显高于rGO/P25(15%)、rGO/NW(16%)、GNW(13%)、TiO2NW(10%)和P25(8%)。3 min内完全去除止痛灵,光催化表观速率常数分别是GNW的2.20倍,rGO/P25的4.09倍,rGO/NW的4.31倍。UV光照下,120min去除率达到99.0%,光催化表观速率常数为GNW的2.06倍,rGO/P25的3.34倍,rGO/NW的17.42倍。模拟可见和近红外光照下,也表现出了优越的吸附-光催化性能。三次重复使用后依然表现出良好的吸附-光催化活性,是一种能用于低浓度止痛灵去除的高效、稳定、全光谱响应的吸附-光催化材料。GNW杂化和水凝胶的三维(3D)网络结构对低浓度止痛灵的去除都起着至关重要的作用。通过PL、EIS测试及活性物种捕获实验,分析了rGO/GNW光催化过程的活性物种及可能的促进低浓度止痛灵涡流扩散和分子扩散的吸附-光催化机理。
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