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高盐有机废水的处理与资源化一直是环境领域研究的热点与难点,特别是高盐有机废水中营养盐的去除。利用微生物作为电极催化剂将废水中的污染物转化成电能的新技术即生物电化学系统(bioelectrochemical system,BES)广泛应用于有机物、重金属、抗生素等污染性物质的去除。近年来,BES已在低盐低浓度废水营养盐去除方面显示出潜在的应用优势,但高盐高浓度废水(如榨菜废水)条件下BES营养盐的去除效能与机理、相关微生物群落结构的演替规律及功能菌属的种类分布等尚缺乏系统的研究。本文以高盐榨菜废水为处理对象,构建不同体系结构的BES(三室微生物脱盐电池、双室微生物燃料电池及单室微生物燃料电池),考察BES处理高盐榨菜废水的效能,探究不同体系结构的BES中营养盐的迁移转化规律及去除机理,解析不同环境因子对影响营养盐去除效果及系统性能的功能性微生物群落结构的作用。主要研究成果如下:(1)在三室微生物脱盐电池(microbial desalination cell,MDC)中实现了高盐榨菜废水的高效营养盐去除。通过迁移作用,NH4+和PO43-去除率分别高达99.8%和99.3%。迁移至阴极室的NH4+经过硝化-反硝化过程得以进一步去除,最终每个产电周期的总氮(Total nitrogen,TN)去除率为90%左右;迁移至阳极室的PO43-去除效果一般,每个产电周期的去除率在4-11%范围内波动。此外,迁移至阳极室的SO42-在阳极厌氧环境下实现了高效还原,每个产电周期的SO42-去除率为88.1-92.8%。SO42-的高效还原可能降低了系统的产电性能,进而对营养盐的迁移去除产生了不利影响。MDC阳极和阴极的COD去除效果良好,在一个脱盐循环中的平均去除率分别为94.6%和94.2%。MDC在长达150余天的运行时间内可高效稳定的产电,在第20、45、90、125和150天的开路电压(open circuit voltages,OCVs)和最大功率密度(maximum power densities,MPDs)分别为853 m V和6.63 W m-3、864 m V和7.15 W m-3、859 m V和6.70 W m-3、855 m V和6.55 W m-3以及866m V和7.88 W m-3。微生物群落结构分析表明阳极和阴极产电微生物的相对丰度分别为23.18%和16.50%,这极大地促进了产电及营养盐的迁移去除;norank_f_Nitrosomonadaceae和norank_f_Xanthomonadaceae是阴极生物膜中负责NH4+氧化的主要菌属,阴极生物膜中主要的反硝化菌属为Thauera、unclassified_f_Comamonadaceae、Pseudomonas、Paracoccus、norank_f_Xanthomonadales、norank_f_Saprospiraceae和unclassified_f_Chitinophagaceae。(2)在双室微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)阴极构建出高盐榨菜废水电极反硝化脱氮除磷系统,系统TN和总磷(Total phosphorus,TP)去除率分别为98.83%和91.72%。电极反硝化脱氮除磷系统对盐度变化表现出良好的抗冲击性能,当盐度为25、30、35和40 g L-1时,系统TN去除率分别为98.68±1.13%,98.46±1.23%,98.26±0.93%和91.55±1.19%。TP去除率稳定于90%左右。微生物群落结构分析表明,氮的有效去除有赖于阴极生物膜中电营养反硝化菌群的高度富集,Arcobacter、Lentimicrobium、Trichococcus和Caldithrix是承担电极反硝化的主要菌属,其相对丰度之和高达25.4%。而磷主要通过化学沉淀作用以羟基磷酸钙的形式被去除。(3)在双室MFC阴极以厌氧活性污泥为接种污泥构建出高盐榨菜废水同步脱氮除磷及产电系统。当阴极溶解氧浓度为2.0、2.8、3.7和4.9 mg L-1时,系统NH4+去除率分别为96.1±1.0%、97.6±0.6%、98.3±1.4%和98.4±0.8%;TN去除率分别为91.5±1.2%、90.6±0.8%、89.8±1.0和87.7±0.6%;TP去除率分别为69.7±0.9%、72.9±1.0%、76.3±0.8%和80.8±1.0%。在不同溶解氧浓度下,阳极和阴极COD去除效果良好,去除率均在90%以上。溶解氧浓度对MFC产电性能影响显著,当阴极溶解氧浓度为2.0、2.8、3.7和4.9 mg L-1时,系统最大输出电压分别为284 m V、334 m V、377 m V和415 m V;OCVs和MPDs分别为680 m V和0.70W m-3、723 m V和0.93 W m-3、750 m V和1.19 W m-3及760 m V和1.45 W m-3;库仑效率(coulombic efficiencies,CEs)分别为11.3±0.9%、13.0±0.6%、15.1±0.8%和17.8±1.0%。微生物群落结构分析表明,在阴极生物膜中,Nitrosomonas和SM1A02是主要的自养硝化菌属,Thauera、Stenotrophomonas、Flavobacterium和Marinobacter是主要的异养硝化菌属;反硝化菌属主要由Oceanimonas、Saprospiraceae_uncultured(厌氧反硝化),Thauera、Stenotrophomonas、Flavobacterium、Marinobacter(好氧反硝化)和Thioalkalispira(自养反硝化)构成。Flavobacterium和Saprospiraceae_uncultured则是负责磷去除的主要菌属。(4)在双室MFC阴极顺次接种反硝化污泥和硝化污泥构建出高盐榨菜废水混合电极生物膜系统。当以曝气-非曝气模式运行时,不同COD/TN比(2.8、5.2、7.5和9.8)下的TN去除率均为100%;TP的去除率分别为91.5±0.9%、92.7±0.7%、89.4±0.6%和91.7±0.8%。曝气和非曝气条件下的OCVs分别在718-728 m V和581-615 m V范围内;MPDs分别在0.77-0.87 W m-3和0.25-0.33 W m-3之间;不同COD/TN比下的CEs分别为14.2±0.4%、14.1±0.7%、13.7±0.6%和14.2±0.5%。此外,双室MFC在COD/TN比为5.2的工况下稳定运行了450天。初步的能量平衡分析表明,双室MFC可获得370.29-661.76 k J kg-1 N的净能量输出。微生物群落结构分析表明,SM1A02(自养硝化)和unclassified_f__Rhodobacteraceae、Halomonas、Thauera(异养硝化)是负责NH4+氧化的主要菌属;反硝化细菌主要包括Oceanimonas、Xanthobacter、Azoarcus(厌氧反硝化)和Halomonas、unclassified_f__Rhodobacteraceae、Thauera(好氧反硝化)。Xanthobacter、Azoarcus和Thauera还承担了电化学反硝化的任务。Halomonas则负责磷的去除。(5)在单室空气阴极MFC中实现了高盐榨菜废水的同步脱氮除碳及产电。当COD/TN比为2.4、5.6、8.7和11.1时,NH4+去除率分别为51.41±0.86%、83.98±0.78%、88.92±0.89%和93.03±0.86%;TN去除率分别为51.28±1.12%、83.59±1.02%、88.56±0.69%和92.59±0.89%。不同COD/TN比下,系统OCVs分别为547±6 m V、553±5 m V、525±4 m V和508±6 m V;MPDs分别为14.91±0.69 W m-3、15.32±0.54 W m-3、12.32±0.63 W m-3和9.86±0.71 W m-3。CEs分别为13.31±0.89%、10.04±0.69%、8.16±0.78%和8.69±0.85%。系统磷去除效果不佳,不同COD/TN比下的TP去除率分别仅为16.49±0.96%、15.02±0.26%、15.92±0.78%和16.03±0.85%。微生物群落结构分析表明,Thauera、Lentimicrobium、unclassified_f__Rhodobacteraceae和unclassified_f__Rhodocyclaceae是阳极生物膜中主要的反硝化菌属;阴极生物膜中与脱氮相关的功能菌属包括异养硝化-好氧反硝化细菌和厌氧反硝化细菌,主要的异养硝化-好氧反硝化细菌是unclassified_f__Rhodobacteraceae、Thauera和Paracoccus,而Vitellibacter、unclassified_f__Rhodocyclaceae和Lentimicrobium则是主要的厌氧反硝化细菌。主要的产电菌属分布为:阳极生物膜,Thauera和Lentimicrobium;阴极生物膜,Thauera、Paracoccus和Lentimicrobium。(6)综合考虑不同体系BES的污染物去除效率及产电性能,单室MFC是实验条件下高盐榨菜废水资源化处理的最优BES体系选择。虽然不同体系BES微生物群落结构的多样性、绝对丰度及菌属种类分布存在较大差异,但涉及脱氮过程的微生物功能菌群存在相似性。在高盐BES体系中,异养硝化-好氧反硝化与电极反硝化微生物成为不同体系BES中共有的优势脱氮功能菌群;Thauera、Paracoccus、Lentimicrobium和unclassified_f__Rhodobacteraceae则是高盐BES体系中承担异养硝化-好氧反硝化与电极反硝化任务的共性功能菌属。