【摘 要】
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在储能系统中,锂离子二次电池已经成为重要的储能器件,经过三十年的发展其能量密度不断提高,负极材料被大量研究。目前石墨负极在大量应用,但低的理论比容量已不能满足需求,因此必须探索新的材料来代替石墨。硅理论比容量为4200 mAh g-1,是石墨的10多倍,很有应用前景。硅商业化应用的瓶颈是其充放电过程中剧烈的体积膨胀(超过300%),这会使得活性物质从集流体上脱离,进而造成电极失活,极大地缩短电池寿
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在储能系统中,锂离子二次电池已经成为重要的储能器件,经过三十年的发展其能量密度不断提高,负极材料被大量研究。目前石墨负极在大量应用,但低的理论比容量已不能满足需求,因此必须探索新的材料来代替石墨。硅理论比容量为4200 mAh g-1,是石墨的10多倍,很有应用前景。硅商业化应用的瓶颈是其充放电过程中剧烈的体积膨胀(超过300%),这会使得活性物质从集流体上脱离,进而造成电极失活,极大地缩短电池寿命。构建不同结构的硅基复合材料能有效缓冲体积膨胀并缩短Li+的传输距离,能有效提升电化学性能。首先,利用化学去合金化的方法制备出了海绵状纳米多孔硅-锑合金(np-SimSb)。首先利用快速凝固法制备出三元前驱体合金,通过调整前驱体合金的成分(具体比例为 A170(SixSb)30和 A180(SiySb)20(at.%),其中(x=0.6,0.8,1;y=0.6,0.8,1)),制备出了不同结构及形貌的np-SimSb合金。其中海绵状的np-Si15Sb15(对应的前驱体为Al70(SiSb)30)具有最均匀的孔结构和最大的比表面积。将np-Si15Sb15作为锂离子电池负极,100 mA g-1电流密度循环90周可逆比容量为647.4 mAh g-1;且具有良好的倍率性能(500和1000 mA g-1时可逆比容量分别为551.31和453.96 mAh g-1)。其纳米多孔结构能够有效地缓冲体积膨胀,同时增加了与电解液的接触,缩短了 Li+的迁移距离。接着,以酚醛树脂包覆的硅(Si@RF)和ZIF-67为前驱体,制备出球状Si@C与中空核壳Co9S8/C相联结的复合材料(Si@C-Co9S8/C),用作锂离子电池负极具有杰出的性能。100 mA g-1电流密度循环200周可逆比容量仍为1399 mAh g-1,库伦效率保持在99%以上;当电流密度为1000 mA g-1,循环500周可逆比容量为840.46 mAh g-1;同时也表现出了杰出的倍率性能,在200,400,1000,2000 mA g-1时,可逆比容量分别为1365,1170,943和630 mAh g-1。核壳状的Co9S8/C对Si@C具有一定的吸附作用,可以有效地抑制循环过程中Si@C的团聚;另外将硅进行碳包覆并与核壳状的CO9S8/C复合能很好地缓冲充放电过程的体积膨胀,保证了电极材料的稳定性;而且在复合材料表面的碳壳可以构成一张致密的导电网络,能够加快电荷转运和Li+的传输。
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