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药品和个人护理品(统称PPCPs)的大量使用和污水处理系统的不完全去除,使PPCPs这类有机污染物通过污水灌溉等方式向土壤环境不断释放,导致土壤PPCPs污染日趋严重,因此如何有效控制这一污染现象的发生亟待解决。尽管PPCPs在土壤中的富集、释放以及运移已经是土壤和地下水污染研究中的热点,但其迁移和转化过程及其控制机制仍不清楚。本研究以长期施用有机肥的农田土壤为研究对象,采用一系列吸附解吸和饱和土柱实验,结合数值模型化技术,阐明有机肥施用是如何通过有机质和微团聚体的改变影响PPCPs(包括卡马西平、布洛芬和双酚A)在农田土壤中保持和迁移,为制定合理的农田管理措施控制PPCPs在农田土壤中的迁移风险提供理论依据。主要研究结果如下: (1)农田土壤中,长期施用有机肥能够增加土壤有机碳量,土壤物理结构和有机碳分布,如促进土壤微团聚结构形成,增加土壤微团聚体有机质孔隙填充度。上述变化对控制有机污染物在土壤中的保持和迁移具有较大潜力。 (2)土壤有机质和微团聚体能够影响PPCPs在土壤中的保持和迁移,其主要涉及两种机制:表面覆盖和孔隙填充。表面覆盖机制与PPCPs在土壤中的存在形态相关,主要表现为:有机质在土壤矿物表面覆盖会降低土壤对离子态PPCPs(如布洛芬)截留,增强其迁移能力,而增强对非离子态PPCPs的截留(如卡马西平和双酚A),阻滞其迁移。土壤有机质的孔隙填充机制主要表现为:土壤微团聚体能够将PPCPs浓缩在其微小孔隙结构,特别是有机质填充的微小孔隙,从而阻滞PPCPs(卡马西平、布洛芬和双酚A)在土壤中的迁移。再者,与全土相比,微团聚体对PPCPs较高的截留和阻滞能力表明土壤有机质和孔隙结构对控制PPCPs在土壤中的保持和迁移具有耦合作用。 (3)数值模拟和运移参数估算结果表明,土壤有机质(特别是孔隙填充的有机质)对阻滞PPCPs在土壤中的运移具有主导作用;当土壤有机质减少时,土壤矿物质和(或)孔隙结构也可能会对PPCPs的运移具有一定阻滞作用。因此,合理的有机肥施用能够控制类似PPCPs等新型有机污染在土壤中的迁移和扩散,应该在农业生产实践中得到推广和应用。 (4)一系列吸附、解吸和饱和土柱实验结合数值模型估算结果表明,布洛芬在土壤中的迁移潜力比卡马西平和双酚A分别高3~4倍和8~10倍。由此可以推断出布洛芬具有极高的生物获得性和污染地下水风险,应该作为重点污水处理对象和污水灌溉的风险评估指标之一。