重金属汞作为燃煤烟气中的第四大污染物已受到国际社会的广泛关注。活性炭喷射技术(ACI)是目前最具工业应用前景的燃煤烟气汞脱除技术,但其高昂的运行成本使其发展受到极大限制。高硫石油焦作为石油化工行业的副产品,碳含量高、原料丰富且价格低廉,是生产活性炭的理想原料。基于碳热还原S02工艺,本课题利用SO2气体对高硫石油焦进行高温活化改性以研制廉价高效的富硫脱汞吸附剂。首先,以S02气体为活化改性剂,在管式炉实验装置上制备高硫石油焦脱汞吸附剂。采用N2吸附/脱附、元素分析以及X射线光电子能谱分析(XPS)等表征技术,系统研究活化改性温度、时间以及SO2浓度等因素对高硫石油焦吸附剂物理化学特性的影响规律,并深入分析其活化改性机理以及C-SO2反应机制。结果表明:高硫石油焦高温热解会析出气体产物,同时S02能够与内部C原子反应释放CO2和硫蒸气,从而达到活化扩孔的效果,其孔隙结构由热分解条件和C-SO2反应特性决定。高硫石油焦吸附剂中硫、氧含量的增加极为明显。随着反应温度的升高,硫含量降低,氧含量升高,这是因为高温时C-S/C=S键易发生断裂,造成硫逃逸,而含C-O/S-O/S=O等中间体在C-SO2反应过程中会逐渐增加。当C-SO2反应系统达到平衡状态时,吸附剂中硫的增量随着时间的推移会趋于饱和。非氧化态硫是吸附剂中硫的主要结合形态,S2在高温下会以硫蒸气的形式逃逸到气相中,因此碳表面不担载元素硫。与原始样相比,高硫石油焦吸附剂表面含氧官能团数量明显增多。其次,在固定床实验装置上进行汞吸附实验研究,获得不同工况条件下制备的高硫石油焦吸附剂的脱汞性能。考察吸附温度、入口 Hg0浓度、烟气成分以及热再生等因素对脱汞特性的影响规律,并深入分析汞脱除机理。结果表明:原始高硫石油焦孔隙结构差,表面缺乏化学活性位,几乎没有汞脱除能力。SO2活化改性高硫石油焦呈现出优越的汞脱除性能,孔隙结构、含氧官能团以及硫形态分布是影响其脱汞性能的重要因素。吸附剂的汞脱除性能随着吸附温度的升高逐渐下降,高温会抑制其物理吸附以及含氧、含硫官能团的化学吸附作用。初始Hg0浓度的增加会提升汞吸附速率,但初始汞脱除率会降低。动力学计算表明化学吸附是整个吸附反应过程的控制步骤。SO2会与不饱和碳结合形成C-S健,但在羰基上可能会与Hg0形成竞争吸附,对高硫石油焦吸附剂的脱汞性能影响较小。O2易将Hg0氧化,而氧化态的汞更容易与含氧、含硫官能团结合,从而促进对Hg0的脱除。热再生过程中汞化合物受热分解伴随着吸附剂表面化学活性位的损失。最后,采用XPS表征方法对汞吸附前后高硫石油焦表面硫形态进行分析对比;并以高温热还原、H2O2溶液浸渍等方式对SO2活化改性活性炭进行后处理,分析硫形态对吸附剂汞脱除性能的影响规律。结果表明:汞吸附后高硫石油焦表面非氧化态硫含量有所降低,说明在汞吸附反应过程中,非氧化态硫可能是影响Hg0吸附脱除的关键性因素。SO2活化改性活性炭表面硫形态较为复杂,N2气氛下的高温热处理能够将活性炭表面氧化态硫还原,而H2O2溶液浸渍则会除去可溶性的硫酸盐,并将部分非氧化态硫氧化。吸附剂中非氧化态硫能够成为Hg0的主要活性吸附位。