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随着规模化生产和在工农业以及日常生活中的广泛应用,表面活性剂的大量排放明显影响环境中砷的环境行为。本研究考察了典型阴离子和非离子表面活性剂对砷在铁氧化物上吸附和迁移过程的影响,研究了表面活性剂对沉积物中砷的释放作用,并探讨了表面活性剂影响砷吸附和释放的作用机理。主要得到以下结论: 1)表面活性剂的存在明显降低砷在水铁矿(FH)表面的平衡吸附量和吸附速率,极大提升砷的环境迁移性。表面活性剂SDBS共存条件下,As(Ⅴ)和As(Ⅲ)在FH包覆石英砂填充柱巾的穿透分别比无表面活性剂体系中提前28.89%和22.50%,累积吸附量分别减少17.15%和26.02%;而As(Ⅴ)和As(Ⅲ)在预吸附SDBS的铁氧化物介质中的迁移速度更快,穿透分别提前56.19%和49.25%,穿透累积吸附量分别减少44.52%和57.33%。 2)表面活性剂对铁氧化物表面被吸附的砷具有一定的脱附能力,并且脱附率随砷的初始吸附量增加而增加。当As(Ⅴ)和As(Ⅲ)在FH表面的吸附量分别达到最大吸附量的97%和79%以上时,SDBS对其脱附率迅速增加,最终分别达到2.91%和7.31%;动态实验中表面活性剂对As的洗脱作用更为明显,30 mg/L的SDBS对As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的累积脱附率分别达到10.77%和35.98%。 3)表面活性剂对沉积物中砷具有较强的释放作用,并且释放量受表面活性剂浓度、溶液pH值、阳离子浓度以及反应时间影响较大。浓度为5mg/L的SDBS、SDS、AES、TritonⅩ-100和Tween80体系中砷的释放平衡浓度分别达到15.80、15.44、30.09、15.50和18.62μg/L;溶液pH值增大有利于促进砷的释放。一价阳离子Na+对表面活性剂释放砷的作用无明显影响,而二价Ca2+的存在明显降低表面活性剂特别是阴离子表面活性剂对砷的释放;表面活性剂对砷的释放在12h以内随时间明显增加,12h后释放达到平衡。 4)动态条件下,表面活性剂对沉积物中砷具有明显的洗脱作用。填充柱流出液中砷的浓度随时间呈现先明显上升再缓慢下降的趋势,在150h以内,所有表面活性剂体系中流出液中砷浓度均在10μg/L以上,五种表面活性剂对砷的动态累积释放量顺序为:AES>SDBS>SDS≈TritonⅩ-100>Tween80。 5)表面活性剂对沉积物中专性吸附态的砷具有较强的释放能力,而且被释放的总砷中主要形态为As(Ⅴ),占总砷释放量的65.05%-77.68%,此外还包括部分As(Ⅲ)和有机结合态的砷,分别占总砷释放量的19.04%-32.38%和2.51%-9.41%。 6)表面活性剂影响砷在FH表面吸附的作用机理包括静电作用和吸附竞争作用。在pH7.5条件下,阴离子表面活性剂SDBS的吸附明显导致FH表面Zeta电位由-1.49 mV降低到-39.6 mV,通过静电作用抑制As(Ⅴ)的吸附;非离子表面活性剂的吸附并不明显影响FH表面电位,仅通过吸附竞争作用影响As的吸附;表面活性剂对沉积物中砷释放的作用机理包括吸附竞争作用以及通过释放沉积物中Fe和有机物对砷的间接释放作用;表面活性剂通过在沉积物上的吸附与砷产生交换作用;此外,表面活性剂通过对Fe的释放和对有机物的增溶作用导致Fe-As、OM-As以及OM-Fe-As络合物的释放,进而间接导致砷的是释放。