煤和生物质共气化过程中Cl和S的迁移规律探究

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在煤气化过程中添加生物质既可以减少CO2的排放又可以降低煤的使用量,具有较好的发展前景。但是生物质的添加会引入挥发性元素Cl、S、K、Na、Ca和Mg等,其中碱金属和碱土金属在促进煤气化的同时,也造成了传热表面的结垢、腐蚀和床料的团聚等问题;而含硫和含氯化合物与气化炉中初始沉积物的形成有关。研究共气化过程中Cl和S的迁移规律对缓解气化炉的结渣腐蚀和有效控制气化炉的稳定运行具有重要指导意义。本论文以神木煤和玉米秸秆为原料,在水平炉上探讨了气化温度为700-900oC、气化时间为2~12 min和玉米秸秆添加比例为16.7 wt.%、37.5wt.%以及50 wt.%时单独气化和共气化过程中Cl和S的释放规律;进而对玉米秸秆进行水洗预处理,利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、离子色谱(IC)和紫外分光光度计(UV-Vis)等分析手段,对Cl、S、P、K、Na、Ca、Mg、Al和Fe的浸出规律进行分析。最后探讨了无氯生物质的添加对神木煤气化过程的影响。得到了以下主要结论:1.Cl在气化过程中的迁移规律。神木煤单独气化时,气化前4 min内Cl的释放随气化温度的升高而增大,4 min以后趋于稳定且受温度影响较小。玉米秸秆单独气化时,Cl的释放随着气化温度的升高呈现先增大后稳定的趋势,且Cl的释放主要发生在前4 min。神木煤和玉米秸秆共气化时,添加37.5 wt.%的玉米秸秆促进了神木煤中Cl的释放。2.S在气化过程中的迁移规律。神木煤单独气化时,S的释放主要发生在气化前4 min,且在此阶段温度对其影响较小,8 min以后随着气化温度的升高而增大。玉米秸秆单独气化时,S的释放主要发生在气化前10 min,且随着气化温度的升高,经历了先增大后稳定的趋势。神木煤和玉米秸秆共气化时,在本研究的玉米秸秆添加范围内,随着玉米秸秆添加比例的增大对神木煤中S的释放产生了先促进后抑制的作用。当玉米秸秆的添加比例小于50 wt.%时促进了S的释放,而当添加50 wt.%的玉米秸秆时对神木煤中S的释放产生了抑制作用。3.水洗过程中成灰元素的浸出特性。根据去除率可将9种成灰元素分为Ⅰ类元素K、Cl和P,其在10 min内去除率大于90%,Ⅱ类元素Na、Mg和S,其去除率在120 min内大于70%,Ⅲ类元素Ca、Al和Fe,这三种元素在120 min内的去除率小于63%。温度和时间对各成灰元素去除率的影响各有不同。K和Cl的去除率受温度和时间影响较小,而Na、Ca、S和Fe的去除率随着水洗温度的升高和时间的延长而增大,P、Mg和Al的去除率随水洗时间的延长而增大。与20oC相比,50oC时P和Mg的去除率分别在10 min前和20 min后有所降低。随着水洗时间的延长各成灰元素的浸出过程被分为两个阶段,即快速浸出阶段和缓慢浸出阶段。水洗过程中K、Cl和P的浸出由扩散过程控制,Na、Ca和Mg的浸出受化学反应控制。随着水洗温度的升高S、Al和Fe的浸出由扩散控制变为化学反应控制。4.无氯玉米秸秆的添加对神木煤气化过程的影响。无氯玉米秸秆的添加,在4 min之前对神木煤气化反应无明显促进作用,4 min以后促进了神木煤的气化反应,且随着气化时间的延长促进作用增强。无氯玉米秸秆的添加抑制了煤中Cl的释放。然而,无氯玉米秸秆的添加对S释放的影响与Cl的释放有关。在前4 min内Cl的释放会抑制S的释放,4 min以后无氯玉米秸秆的添加对S的释放产生了促进作用。
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