Si单晶上原位生长Graphene/SiC/Si及其结构控制

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立方碳化硅(3C-SiC)作为一种宽禁带半导体,是第三代宽禁带半导体基板材料的代表。目前常用的3C-SiC制备方法多使用四氯硅烷(SiCl4)、硅烷(SiH4)、甲基三氯硅烷(CH3SiCl3)等易燃易爆、有毒或具有强腐蚀性的前驱体参与反应。这不仅使得基板易受到腐蚀,要求对设备加装防爆、抗腐蚀和尾气处理等安全措施,设备周边也需要增设多种报警设施,以保证安全生产。此外,传统化学气相沉积法制备的石墨烯薄膜需要转移到具有高介电系数的衬底上进行应用,在转移过程中易引入大量缺陷。目前人们正在积极探索直接在半导体基板(SiC)上生长石墨烯的方法。本文采用激光化学气相沉积(LCVD)技术,在<111>取向硅单晶衬底上,仅使用丙烷作为原料气体安全、高效地制备了碳化硅薄膜。采用X射线衍射分析、扫描电子显微分析、拉曼光谱分析、透射电子显微镜等分析技术对碳化硅薄膜的成分与显微结构进行了分析,重点研究了碳化温度、碳化时间对碳化硅的择优取向、结晶度、显微结构、生长速率和外延关系以及各类晶体缺陷的影响规律。随后,在LCVD真空腔内激光照射外延SiC薄膜原位生长Si/SiC/石墨烯薄膜,研究了激光照射温度与照射时间对外延生长石墨烯的厚度、单晶尺寸以及质量的影响。研究结果表明:碳化温度为1373 K至1623 K,碳化时间为1 s至600 s范围内,薄膜表面呈三角形和六边形形貌。碳化生长速率随碳化温度的增加而增加,在碳化温度为1623 K时得到最大碳化生长速率为41.01μm/h。由极图分析结果可知,在碳化温度为1373-1673 K范围内,所获得3C-SiC薄膜为<111>取向外延生长,生长薄膜中含有孪晶与双向畴,其孪晶界与薄膜生长方向夹角为70.5o。当碳化温度由1373 K上升至1623 K时,界面处孔洞尺寸由0.828μm增加至2.312μm,孔洞密度由0.23/μm2降低至0.0466/μm2;孔洞密度随碳化时间增加并无明显变化,但孔洞尺寸由0.38μm增加至2.18μm。通过调节激光照射温度、时间对石墨烯层数、尺寸、质量进行了控制。石墨烯的层数伴随着生长温度的增加先增加后减小,在生长温度为1373 K、照射时间为10 s时得到最小层数为三层石墨烯;石墨烯的尺寸随着生长温度的增加先减小后增加,生长温度为1373 K、照射时间为10 s时,得到最大石墨烯尺寸为16.2 nm;而质量随着生长温度的增加先降低后升高,在生长温度为1373 K时,薄膜缺陷密度最小。通过对石墨烯生长工艺的控制实现了石墨烯层数的精确控制。
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