【摘 要】
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本文对吡啶氯化反应及其催化剂失活机理进行了研究.为此,以活性碳为载体,过渡金属为活性组分,制备了催化剂,并在Ф38×600mm的固定床反应器上进行了一系列吡啶氯化反应.其中,
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本文对吡啶氯化反应及其催化剂失活机理进行了研究.为此,以活性碳为载体,过渡金属为活性组分,制备了催化剂,并在Ф38×600mm的固定床反应器上进行了一系列吡啶氯化反应.其中,氯气为氯化剂,产物为五氯吡啶,反应温度为570~640K,气空速为200~1000h<-1>,液空速为0.02~0.20 h<-1>.通过实验发现,该反应存在明显的非催化结焦现象.电子探针能谱(EDS)分析表明,该现象是由于吡啶及其衍生物在高温下发生分解反应,形成碳化物聚集于金属表面所致.正交实验结果表明,气空速、液空速、温度和时间是影响非催化结焦的主要因素,并由此获得了结焦量与上述四参数之间的定量关系式.通过测定不同浓度和不同温度下的反应速度,建立了吡啶氯化反应的失活动力学模型.在此基础上,针对吡啶氯化反应体系建立了一维活塞流催化床的数学模型,探讨了工艺参数对反应器操作稳定性的影响;并采用正交实验对工艺参数进行优化分析,得到较适宜的工艺条件.
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