【摘 要】
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近年来发展起来的直接甲醇燃料电池(DMFC)由于其燃料来源丰富、价格便宜、运输和储存较安全的优点而受到广泛重视。然而,阳极催化剂的低催化活性等问题限制了DMFC的实际应用
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近年来发展起来的直接甲醇燃料电池(DMFC)由于其燃料来源丰富、价格便宜、运输和储存较安全的优点而受到广泛重视。然而,阳极催化剂的低催化活性等问题限制了DMFC的实际应用。为了降低Pt催化剂用量、提高Pt催化剂的活性和利用率,本论文通过欠电位沉积法(upd)制备了Ru/Pt、Sn/Pt、RuSn/Pt催化剂,并借助于电化学方法评价了它们对甲醇氧化的电催化活性。主要结果如下:Ru能在Pt上欠电位沉积,Ru对甲醇氧化的影响与钌是否与铂形成合金无关,而取决于Ru在Pt表面的分散情况,覆盖率对upd-Ru修饰的Pt电极的催化活性有重要影响,当Ru在Pt表面的覆盖率为7%～13%(原子百分含量)时,upd-Ru修饰的Pt电极催化活性最好。upd-Sn可使甲醇氧化的起峰电位负移约0.25V,比upd-Ru负移的0.15V多。但upd-Sn的作用受到电位范围的限制,仅在较低电位范围内(0.1V～0.4V)(VsAg/AgCl),欠电位沉积的锡才对甲醇的催化氧化有较好的促进作用,而在稍高的电位下(0.4～0.8V)(VsAg/AgCl),Sn会抑制Pt对甲醇的催化氧化。upd-RuSn修饰的Pt电极对甲醇氧化的起始电位与upd-Sn修饰的Pt电极相同,均在0.1V。在较低的电位范围(0.15V～0.32V)upd-RuSn修饰的Pt电极的甲醇的氧化电流密度比upd-Ru/Pt、upd-Sn/Pt都高,这说明Ru和Sn在Pt表面对甲醇氧化的作用是相互协作而不是相互竟争。尽管我们还不清楚upd-RuSn在铂上的对甲醇催化氧化的机理,但我们的实验已说明upd-RuSn修饰的Pt电极上Ru和Sn在甲醇氧化时协同作用的存在。
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