论文部分内容阅读
苯酚是一种常见的化学品,是工业上的一种重要的原材料,被广泛应用于树脂、杀虫剂、防腐剂及药物的合成。由于长期、大规模的生产和使用,导致许多湖泊、农田及地下水受到了不同程度的污染,对水环境及人体健康造成了威胁。因此,开发稳定、高效的苯酚废水处理技术十分必要。目前,去除水中苯酚的技术主要有吸附法、膜分离法、生物法和高级氧化法。与其他去除方法相比,高级氧化法是一种高效、稳定且无二次污染产生的环境友好型处理技术,而催化臭氧氧化技术是高级氧化法中极具代表性的一种。针对目前大部分催化剂稳定性差、金属离子易溶出等缺点,本研究分别通过水热合成法和金属置换法制备了稳定、高效的LaFeO3-180催化剂和Fe/Ag、Fe/Cu双金属催化剂;采用SEM、XRD、BET和表面羟基密度的表征对这几种含铁催化剂材料进行了分析;研究了反应条件(臭氧浓度、催化剂投加量和溶液初始pH)对催化臭氧氧化降解苯酚的影响,并对催化剂的循环利用性能和催化臭氧氧化降解苯酚的机理进行了探讨。实验表明:LaFeO3-180催化剂和Fe/Ag、Fe/Cu双金属催化剂在催化臭氧氧化苯酚的过程中表现出了良好的催化性能;在臭氧浓度为7.3 mg/L、催化剂投加量为1.0 g/L和溶液初始pH为6.3的最适反应条件下,反应60 min后,LaFeO3-180/O3体系对苯酚和CODCr的去除效率分别达到100%和81.8%±2.6%;在臭氧浓度为7.3 mg/L、催化剂投加量为2.0 g/L和溶液初始pH为6.3的最适反应条件下,反应60 min后,Fe/Ag/O3和Fe/Cu/O3体系对苯酚的去除效率分别为100%和99.7%±0.2%,对CODCr的去除效率分别为72.2%±3.2%和63.9%±2.2%;经过4次循环使用后,在LaFeO3-180/O3体系中,苯酚和CODCr去除效率分别下降了2.1%和8.5%,在Fe/Ag/O3体系中,苯酚和CODCr去除效率分别下降了2.4%和11.1%,证明LaFeO3-180催化剂和Fe/Ag双金属催化剂均具有良好的稳定性能;分别对LaFeO3-180/O3体系和Fe/Ag/O3体系的自由基进行了捕获实验,表明催化臭氧氧化反应体系是一个以臭氧间接氧化为主,臭氧直接氧化为辅的反应过程。本研究所制备的几种含铁催化剂在催化臭氧氧化降解苯酚的过程中表现出稳定、高效的催化性能,在含苯酚水处理方面具有一定潜力。