随着现代科技的不断发展,能源紧缺已经成为限制科技进步的一个重要因素,因此能源的转化与替代也越来越受到人们的重视。甲醇作为一种重要的碳一能源转化的基础产品,除了在化工领域有很多用途之外,还可以作为清洁燃料在汽车行业中代替汽油或者与汽油掺混使用。而高压下一氧化碳加氢是制备甲醇最传统的方法,铜锌铝是该反应的商业催化剂。关于在商业催化剂上一氧化碳加氢反应过程中一氧化碳和氢气的活化机制的研究已有很多报道,但是由于该反应需在高压下进行,因此在真正反应气氛下关于氧化锌的原位研究还很缺乏。本文在真实的一氧化碳加氢反应条件下(高温高压),利用原位的程序升温反应谱(TPRS)、漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)、非弹性中子散射谱(INS)以及电子顺磁共振谱(EPR)等表征手段对ZnO粉末和纳米片表面上一氧化碳和氢气的活化以及反应进行了原位探究。主要的研究成果如下:(1)低温条件下(液氮温度),一氧化碳在氧化锌上吸附很弱,升高温度到120 K时已经完全脱附。在真实反应条件下,一氧化碳在氧化锌表面发生歧化反应,生成气态二氧化碳和表面碳原子。同时,吸附在氧化锌表面的一氧化碳会与表面残余羟基反应,生成甲酸盐物种。(2)真实反应条件下,氢气在氧化锌表面吸附,主要生成不可逆吸附的表面羟基和间隙氢物种以及非常少量的表面Zn-H物种。表面的甲酸盐和表面羟基物种反应生成二氧化碳和水,由一氧化碳歧化过来的表面活性碳原子在加氢气氛中被Zn-H物种逐步加氢,生成CH(a),CH2(a),CH3(a),并最终生成气相CH4。(3)相比商业氧化锌粉末来讲,氧化锌纳米盘暴露出更高比例的极性面Zn-ZnO(0001)以及O-ZnO(000-1),在催化一氧化碳加氢生成甲烷的过程中表现得催化活性更高。此外,本文也探索氧化锌不同晶面对甲醇吸附以及氢气、一氧化碳活化的影响,结果表明,极性面的活性远远高于非极性面。本论文的研究结果加深了对ZnO催化一氧化碳加氢反应的基础理解。