【摘 要】
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超高镍三元正极材料LiNi1-xMxO2（M=Co,Mn,Al,x≦0.1）与市场上其他正极材料相比具有的优势是比容量高、成本低、易于合成等,因此在市场上具有一定优势。但是,随着镍含量的大幅增加,超高镍锂离子电池在充放电过程中出现诸多问题及隐患。比如Li+/Ni2+发生严重混排、表面残余碱容易与电解液发生副反应等问题,降低了材料的循环稳定性。可知超高镍三元正极材料如今亟需解决的技术难题是提高材料能
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超高镍三元正极材料LiNi1-xMxO2（M=Co,Mn,Al,x≦0.1）与市场上其他正极材料相比具有的优势是比容量高、成本低、易于合成等,因此在市场上具有一定优势。但是,随着镍含量的大幅增加,超高镍锂离子电池在充放电过程中出现诸多问题及隐患。比如Li+/Ni2+发生严重混排、表面残余碱容易与电解液发生副反应等问题,降低了材料的循环稳定性。可知超高镍三元正极材料如今亟需解决的技术难题是提高材料能量密度的同时保证其良好的循环稳定性。为解决上述问题,本论文以超高镍三元正极材料LiNi0.92Co0.05Mn0.03O2（NCM9253）为研究对象,对其反应合成工艺的主要条件进行了深入的探究,并采用了掺杂改性方式来提高材料的循环稳定性,研究工作主要包含以下三方面:（1）运用化学共沉淀法制备了Ni0.92Co0.05Mn0.03（OH）2前驱体,并利用激光粒度分析仪、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、循环伏安曲线（CV）和充放电性能测试等常见电化学分析测试方法探究了共沉淀法中溶液反应p H值以及搅拌速率对超高镍Ni0.92Co0.05Mn0.03（OH）2前驱体的形貌结构以及电化学性能的影响。通过实验数据分析得到,在共沉淀反应中溶液p H值为11.5、搅拌釜转速为800r/min时,合成的Ni0.92Co0.05Mn0.03（OH）2前驱体二次颗粒形貌最佳,电化学性能呈现最优。以2.5～4.3V的充放电截止电压,0.1C的充放电倍率进行充放电测试,该材料的首周放电比容量为197m Ah·g-1,循环50周后放电比容量为174m Ah·g-1,容量保持率为88.3%。（2）运用L16（4~5）正交实验,以锂源中锂元素和前驱体的摩尔数配比m[Li/（Ni+Co+Mn）]、最终温度平台保温时间t（h）、高温烧结固相反应第二个温度平台T（℃）为控制条件,在富氧气氛中,进行了16组正交实验,通过分析对比实验数据确定了LiNi0.92Co0.05Mn0.03O2材料的最佳烧结机制:配锂比m为1.06,烧结温度T为750℃,保温时间t为12h。以2.5～4.3V的充放电截止电压,0.1C的充放电倍率进行充放电测试,该材料的首周放电比容量为201m Ah·g-1,0.5C倍率下循环50周后,容量保持率为88.7%。（3）在最佳制备条件下,为进一步提高材料的循环稳定性,对LiNi0.92Co0.05Mn0.03O2材料进行了Nd3+掺杂。实验数据表明,当Nd3+掺杂量为1.25%时,Li(Ni0.92Co0.05Mn0.03)0.9875Nd0.0125O2材料具有更佳的循环稳定性和倍率性能,首周放电比容量为200m Ah·g-1,循环50周后放电比容量为191m Ah·g-1,容量保持率为95.5%。
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