近年来,随着可穿戴设备的飞速发展和其市场规模的不断扩大,人们对高能量密度柔性储能器件的需求也日益增长。碳纳米管（CNT）/聚苯胺（PANI）基柔性固态超级电容器具有高功率密度、长循环寿命、良好的柔韧性和高安全性等优点,因而成为可穿戴电子产品的理想储能器件。电极材料对超级电容器性能至关重要,针对CNT/PANI基超级电容器,本课题主要从电极材料改性的角度出发,对CNT薄膜基底进行不同方式的处理以改变其表面浸润性,进而实现对沉积在CNT上的PANI物理化学性质的有效调控,并得到性能优异的储能器件。具体研究内容如下:一、通过对CNT薄膜进行退火及蒸金处理调控其亲疏水性,并以此为基底采用循环伏安法制备出具有赝电容或双电层电容特性的PANI电极。经Ar气氛退火处理的CNT薄膜（CNT（Ar））呈疏水性,而经Ar气氛退火后双面蒸Au处理的CNT薄膜（CNT（Ar）/Au）呈亲水性,因此PANI在两种CNT薄膜表面分别呈现出不同的生长动力学过程、微观形貌和化学组分。此外,通过X射线光电子能谱分析,CNT（Ar）和CNT（Ar）/Au薄膜上生长的PANI虽然具有相同的化学键形态,但组分含量呈现出明显差别:前者的亚胺/胺氮（-N=/-NH-）组分比值为0.84,此时PANI更接近于半氧化翡翠碱状态,具有很强的氧化还原反应能力;后者的-N=/-NH-比值为2.33,对应于氧化还原反应能力较弱的完全氧化态PANI。这导致前者制得的超级电容器具有典型的赝电容行为,后者制得的器件则呈现出双电层电容行为。此外,还进一步探究了CNT薄膜接触角大小对PANI赝电容特性的影响。经H2气氛退火处理的CNT薄膜也呈疏水性,但接触角明显小于CNT（Ar）薄膜,其表面沉积的PANI的-N=/-NH-比值也小于CNT（Ar）薄膜,因此制得的器件发生氧化还原反应的程度不及CNT（Ar）薄膜制得的器件。通过上述简易处理方式可以有效调控PANI电极的微观形貌和化学组分并获得性能优异的器件,其中,以CNT（Ar）/Au薄膜为基底制备的器件呈现出高面积比电容(539.17 m F cm-2)、长循环寿命（5000次循环后,容量保持率为92.04%）以及优异的柔韧性,与目前性能最佳的CNT/PANI基超级电容器可比拟。二、通过对CNT进行酸化处理改变其亲疏水性和表面微观结构,从而有效调控PANI电极的微观形貌和厚度,并显著改善超级电容器的电化学性能。原始CNT薄膜在浓硫酸和浓硝酸的混合酸溶液（体积比为3:1）中充分浸泡后,CNT束之间的孔隙更大、纵横交错的网络结构更加有序、薄膜的表面亲水性也显著增强,由此制备的PANI电极呈疏松多孔状,有利于释放PANI在反应过程中体积变化而产生的应力;与电解质之间的有效接触面积显著增大,离子传输距离显著减小;并且PANI的沉积速率增大至原来的4.60倍,单位面积的活性物质质量显著提高。经酸化处理的CNT薄膜沉积PANI后制得的器件在0.25 m A cm-2的电流密度下,面积比电容可达991.25 m F cm-2,并具有长循环寿命（6000次循环后,容量保持率为94.16%）和优异的柔性。