不同维度钼酸铋的制备及其光催化还原CO2性能研究

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化石燃料的过度利用不仅使全球的能源告急,同时产生的大量温室效应气体CO2也导致了全球气候变暖、海平面升高等环境问题。为同时解决两大危机,光催化还原CO2制备有机燃料成为最具潜力的研究课题。近年来,铋系多元氧化物因具有高效的可见光吸收特性而受到关注。本文主要研究了Bi2MoO6材料的尺寸与形貌调控及其在光催化还原CO2方向上的应用。本论文中首先开发了一种水热法制备还原型氧化石墨烯(RGO)负载Bi2MoO6量子点的催化剂。量子点由于具有较小的粒径,光生载流子由内部到表面的迁移距离缩短,迁移时间缩短,可以大大降低光生载流子的复合率。将Bi2MoO6量子点与RGO材料复合,材料对可见光的吸收增强,同时由于RGO具有良好的导电性,在可见光激发下迁移到量子点表面的光生载流子被及时传导到RGO层状材料上,进一步降低电子空穴对的复合速率,光催化活性显著增强。对比不同GO加入量的Bi2MoO6/RGO复合材料的光催化还原CO2性能,制备过程中GO的加入量为10 mg的催化剂,光反应4 h后,甲醇、乙醇产量达到最高,分别为84.8μmol gcatal.-1和57.5μmol gcatal.-1,总产量为142.3μmol gcatal.-1,是纯的Bi2MoO6量子点的甲醇、乙醇总产量(64.0μmol gcatal.-1)的2.22倍。另外,又开发出了一种溶剂热法制备单层Bi2MoO6纳米片自组装为3D绣球构型材料的方法。该种材料既具备单层纳米结构中载流子由内部到表面迁移距离短、扩散时间短、有效防止载流子复合的优势,又具有防止层状材料的堆垛、比表面积大、与反应物接触更充分、活性位点多等优点。通过单一变量法探索表面活性剂CTAB、溶剂乙二醇和溶剂热时间对材料形貌和性能的影响,证实了CTAB在制备过程中具有插层作用,形成层状结构;溶剂乙二醇对层状纳米片有组装作用,使材料成为3D的Bi2MoO6绣球构型;溶剂热时间会影响纳米片厚度,当溶剂热时间为3 h时,纳米片结晶良好,且片为单层状态,若增加溶剂热时间,材料结晶度增加,纳米片的厚度也随之增加,光催化还原CO2性能反而会降低。BM-3h的光催化还原CO2性能最佳。光反应4h后,甲醇、乙醇产量分别为106.5μmol gcatal.-1和10.3μmol gcatal.-1,总产量为116.8μmol gcatal.-1
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