随着世界核技术及核工业的迅速发展，其产生的大量废弃物的安全处理已经成为人类密切关注的问题。铀作为核反应的燃料及最终废物的主要组成，是核燃料循环中的中心元素。它具有较高的移动性且极易与有机及无机物质发生络合作用。因此，铀和它的衰变产物是环境中的有害污染物。目前国际上公认的处置高放废物最合适有效的方法即为深地质处置。膨润土具有十分优良的核素吸附性质和非常低的渗透性质等，并且在自然界的分布十分广泛，所以常常被选作高放废物深地质处置的缓冲/回填材料。本文采用分子模拟技术，运用分子力学、蒙特卡洛以及分子动力学方法进行模拟计算，重点研究了铀酰离子在层间含水层数不同的钠蒙脱石（001）面上的吸附行为。主要内容如下：（1）运用Materials Studio分子模拟软件构建了钠蒙脱石的分子模型，对其层间含水层数不同的四种类型进行了分子力学几何优化，对比其优化前后模型发生的改变，发现随着层间含水层数的增加，钠蒙脱石的层间距、体积和贝塔角均在增大，而其密度则呈下降趋势。层间距的增加很好地说明了蒙脱石的遇水膨胀特性。（2）运用蒙特卡洛分子模拟方法，模拟计算了在压强为100kPa，温度为300K的条件下，钠蒙脱石（001）面吸附铀酰离子的吸附量、吸附能以及等量吸附热等，研究发现，随着钠蒙脱石层间含水层数的增加，其对铀酰离子的吸附量呈现出明显的上升趋势。吸附的铀酰离子大都聚集在钠蒙脱石TOT层硅氧面的上空以及水分子的周围；而且在水分子的周围聚集的铀酰离子相对更多些。等量吸附热数据均表明钠蒙脱石具有很好的吸附铀酰离子的性质，且在其吸附过程中物理吸附和化学吸附作用共存。（3）运用分子动力学模拟方法，深入研究了铀酰离子在钠蒙脱石（001）面上的吸附特点，模拟发现随着层间含水层数的增加，钠蒙脱石对铀酰离子的吸附作用强弱程度在逐渐降低。铀酰离子与钠离子都表现为离子交换作用方式的吸附。在钠蒙脱石（001）面上，铀酰离子和钠离子都发生了不同程度的水化作用，形成两层水化壳。此外，由动力学模拟均衡图观察到钠离子和铀酰离子平均地分布在钠蒙脱石TOT层的两侧，说明蒙脱石TOT层具有维持其两侧电荷平衡的性质。（4）层间分别含有一层水、二层水和三层水的钠蒙脱石，对铀酰离子、钠离子和水分子的作用力均按此顺序逐渐减弱。层间含二层水的钠蒙脱石的吸附等性质较强，而层间含一层水和三层水的钠蒙脱石则相对较弱些。