过渡金属负载型β-MnO2的制备及其催化氧化性质研究

来源 :北京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:raulhm
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本论文通过硬模板法制备出高比表面积的介孔β-MnO2载体,通过沉积-沉淀制备了Ag负载型催化剂,并通过不同化学计量比的NaBH4还原所制的β-MnO2负载Ag(Ag/β-MnO2)催化剂。使用前后掺杂法将过渡金属(Fe、Co、Ni、Cu)氧化物负载在β-MnO2上制备出金属氧化物负载型催化剂β-MnO2,通过XRD和H2-TPR等技术对其结构和氧化还原性能进行表征。以苯代表VOCs气体,CO为研究氧化性能的模型气体,研究所制Ag/β-MnO2和金属负载型介孔β-MnO2催化剂催化氧化苯和CO催化氧化性能。  以KIT-6为模板制备介孔β-MnO2。通过XRD分析得出制备的β-MnO2完全复制了KIT-6的二维双连续Ia3d结构,且其比表面积较高。所制介孔β-MnO2-400催化剂对苯和CO的催化氧化活性要好于β-MnO2-300。介孔β-MnO2这种较高的催化氧化活性主要来自于其高比表面积和高的氧化还原性能,这一点与样品的XRD和H2-TPR表征结果一致。  使用沉积.沉淀法制备出β-MnO2负载Ag催化剂,并使用还原Ag所用的不同化学还原计量比的NaBH4还原所制的Ag/β-MnO2催化剂。XRD结果表明,所有Ag负载型催化剂保持其载体β-MnO2原来的介孔结构,其中Ag是以金属态Ag0存在。催化氧苯和CO的活性结果表明,未经还原处理的Ag/β-MnO2催化剂催化氧化苯和CO的活性最低,而经还原处理的Ag/β-MnO2催化剂,随NaBH4还原倍数的增加,其催化氧化性能活性随之增强,随后其催化活性降低。其中,Ag-5B的催化氧化活性最高。  使用前后掺杂法制备了xCuO-β-MnO2催化剂。XRD结果表明,样品的介孔和晶型结构与载体β-MnO2保持一致,并且负载铜主要以CuO的形式存在;xCuO-β-MnO2催化剂的H2-TPR结果显示,与载体β-MnO2相比,xCuO-β-MnO2催化剂的还原峰明显向低温方向迁移;催化结果表明,xCuO-β-MnO2催化剂对苯和CO的催化活性明显优于载体β-MnO2。并且xCuO-β-MnO2催化剂的催化活性顺序与其氧化还原性一致。  使用前后掺杂法制备了xFe2O3-β-MnO2催化剂。XRD结果表明,xFe2O3-β-MnO2催化剂的介孔和晶型结构与载体β-MnO2保持一致,并且负载的铁主要以Fe2O3的形式存在;其H2-TPR结果显示,xFe2O3-β-MnO2催化剂的还原峰面积与载体β-MnO2相比,略有增强;xFe2O3-β-MnO2催化剂对苯和CO的催化活性高于载体β-MnO2;后掺法制备的xFe2O3-β-MnO2催化剂对苯的催化氧化活性好于前掺法制备的xFe2O3-β-MnO2。  使用前后掺杂法制备的xCo3O4-β-MnO2催化剂。XRD结果表明,xCo3O4-催化剂的介孔和晶型结构与载体β-MnO2保持一致,并且负载的钻主要是以Co3O4的形式存在。H2-TPR结果表明,xCo3O4-β-MnO2催化剂的还原性能与载体β-MnO2相比,其氧化还原性能明显增强。xCo3O4-β-MnO2催化剂对苯和CO的催化活性明显优于载体β-MnO2,前掺法xCo3O4-β-MnO2催化剂的活性高于后掺法xCo3O4-β-MnO2催化剂。xCo3O4-β-MnO2催化活性顺序与其氧化还原性能一直结果一致。  使用前后掺杂法制备的xNiO-β-MnO2催化剂。XRD结果表明,xNiO-β-MnO2催化剂的介孔和晶型结构与载体保持一致,并且负载的镍主要是以NiO的形式存在。H2-TPR结果表明,与载体β-MnO2相比,xNiO-β-MnO2催化剂的氧化还原能力明显增强。xNiO-β-MnO2催化剂对苯和CO的催化活性高于载体β-MnO2,且前掺法xNiO-β-MnO2催化剂的活性高于后掺法xNiO-β-MnO2制备。其催化活性顺序与其氧化还原性能一致。
其他文献
本文为了得到相对准确的地下水年龄数据,研究展开了如下工作:首先通过对太原市地下水动力场、水化学场以及同位素特征的研究与分析,确定了地下水的水流路径、矿物相的组成以及水
一、培育经过和示范推广情况:我们在1979年,用郑州市蔬菜研究所选育的“早黑叶 ms”作母本和洛阳市农业科学研究所提纯的“石特自交系”作父本进行杂交。通过繁育亲本,试配
砷和锑都是毒性极强的金属元素,由于采矿、化工、冶炼等工业活动导致的砷锑共污染已经成为世界范围内的重大环境问题,水体环境中砷锑含量的日益升高,对生态环境及人体健康造成巨
燃煤烟气汞的排放问题正受到越来越多的关注,传统活性炭虽然对烟气中的汞具有较强的吸附作用,但活性炭较高的成本限制了其大规模的工业应用。粘土作为一种量产丰富、价格低廉的
有机氯农药(Organochlorine pesticides,OCPs)是一类具有持久性、生物蓄积性、半挥发性和毒性的持久性有机污染物(Persistent organic pollutants,POPs),能在多种环境介质中迁移
本论文利用异氰酸硅烷和含有苯环结构的芳香胺类化合物以及不含苯环结构的氨基戊醇化合物合成了五种有机-无机杂化功能材料。采用红外光谱(FT-IR)、核磁共振(NMR)、X射线粉末衍射(XRPD)、X射线单晶衍射、热分析方法(DSC)对功能材料的结构和结晶性进行了表征。然后通过溶胶-凝胶法,将合成的有机-无机杂化功能材料与聚合物共混,利用旋涂法得到有机-无机杂化离子通道膜。采用扫描电子显微镜(SEM)和
中央广播电视大学新闻专业于今年九月开学。“电大”新闻专业培养在职编辑、记者、通讯员、新闻干部及知识青年。学制三年,要求学员经过三年在职学习,达到全日制高校新闻专
在江汉棉区由于每十年中常有3—4年秋雨低温出现,造成棉花迟熟,纺棉产量降低,直接影响棉花经济效益的提高和棉麦两熟稳产高产。因此提高棉花品种的早熟性和纺棉产量,是棉花
随着太湖富营养化程度的加重,藻华暴发频率越来越高,对水环境和人类健康都产生的不利影响。藻华暴发水体会形成高浓度藻毒素和氨态氮,本文研究了太湖藻华暴发时不同湖区水体对斑
随着全球人口的增长,人们赖以生存的水资源却日益枯竭,这已引起了全世界的高度关注,水资源枯竭的大部分原因直接来自水资源的污染,由环境地质因素造成的大面积地下水水质恶化是水