氧还原电催化剂的制备及其在生物传感器中的应用

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氧还原反应(oxygen reduction reaction)由于其在电化学能量存储和转化中的关键作用而成为研究的活跃领域。但是,氧还原反应(ORR)过程涉及复杂的多电子转移,导致缓慢的动力学,这极大地限制了ORR在实际应用中的进一步发展。催化剂对于“润滑”这些刚性过程至关重要。因此,本文采用不同的方法制备复合纳米材料电催化剂催化氧还原反应的进行放大电化学信号,并将复合纳米材料电催化剂用于电化学生物传感器的理论研究中。本文通过将TiO2纳米棒与铂、锡纳米颗粒(Pt、Sn)、二氧化铈(CeO2)纳米球与硫钴镍(NiCo2S4)纳米颗粒进行复合,制备出不同的氧还原复合纳米材料电催化剂,并将其应用于电化学生物传感器的构建。复合纳米材料中各个组分的协同作用,有助于传感器性能的提升。主要内容如下:1.制备Pt/Sn改性TiO2复合纳米材料用作电催化氧还原信号放大标记物构建适配体传感器检测链霉素首先,通过水热法合成TiO2纳米棒,再经过乙二醇还原法将Pt、Sn纳米颗粒沉积在TiO2纳米棒上,以构建三元电催化剂Pt-Sn@TiO2复合纳米材料。然后用壳聚糖将Pt-Sn@TiO2复合纳米材料修饰于玻碳(GCE)电极上,由于Pt(111)晶面的高暴露以及Pt、Sn之间的相互作用将催化加速溶液中溶解氧的还原,产生放大的氧还原电化学信号。接着,以辛二酸双(3-磺基-N-羟基琥珀酰亚胺酯)钠盐(BS3)作为交联剂,将氨基化的与链霉素适配体互补序列的DNA(即NH2-cDNA)固定在Pt-Sn@TiO2复合纳米材料修饰的玻碳电极上。然后,链霉素适配体(aptamer)通过与电极表面的互补c DNA杂交也修饰于玻碳电极的表面,即获得电化学链霉素适配体传感器。这样,固定在电极上的适配体-c DNA结构将阻碍氧还原反应的进行,氧还原电流减小。通过引入链霉素-Rec Jf核酸外切酶混合物,Rec Jf核酸外切酶将从电极表面催化水解链霉素-适配体复合物和c DNA,从而促进氧还原反应的进行,放大了电化学氧还原信号。在一定的浓度范围内,链霉素的浓度越大,氧还原电化学信号越强。获得的链霉素适配体传感器可以用于定量检测链霉素。2.制备NiCo2S4@N/S-CeO2氧还原电催化剂用作信号放大标记物构建适配体传感器检测磺胺二甲氧嘧啶首先,通过水热法制备CeO2纳米球,然后通过醇还原法在CeO2纳米球上原位生长NiCo2S4纳米颗粒,同时伴有痕量的氮硫元素掺杂到CeO2纳米球里,合成了NiCo2S4@N/S-CeO2复合纳米材料。以磺胺二甲氧嘧啶(SDM)为目标分析物,接下来,通过Au-S键将巯基修饰的SDM适配体锚定在Au纳米颗粒(Au NPs)改性的玻碳电极上,然后将cDNA-NiCo2S4@N/S-CeO2生物缀合物通过与SDM适配体杂交固定到改性电极上构建电化学适配体传感器。NiCo2S4@N/S-CeO2复合材料电催化剂将催化还原溶液中的溶解氧,产生放大的氧还原电流信号。当引入目标分析物SDM后,适配体与SDM特异性识别,导致cDNA-NiCo2S4@N/S-CeO2生物缀合物从电极表面的双链DNA上分离脱落,氧还原电流减小。在一定的浓度范围内,SDM浓度越大,氧还原电流越小。
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