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本论文工作采用飞秒瞬态吸收光谱技术,深入系统地研究了若干复杂分子体系和光催化微纳体系的超快动力学行为和机制,为相关体系的实用研发提供基础意义上的启迪和指导。本论文主要包括两大部分：(一)若干复杂分子体系的超快光谱与动力学研究：(1)内嵌金属富勒烯及其衍生物的瞬态光谱与动力学：(2)稀土金属配合物的瞬态光谱与动力学；(二)若干光催化微纳体系的超快光谱与动力学研究：(1)有机金属骨架结构(MOF)材料PCN-222的载流子动力学;(2)无机半导体与MOF复合材料Cu3(BTC)2@Ti02的载流子动力学。(一)分子体系的超快光谱与动力学研究(1)内嵌金属富勒烯及其衍生物内嵌金属富勒烯(EMFs)是在富勒烯内嵌入一个或多个金属原子,具有不同的光物理行为。我们用飞秒时间分辨的超快光谱测量技术,系统考察了三种不同碳笼对称性(Cs、C2v、C3V)以及相同碳笼对称性而笼外修饰分子基团电子特性不同(电子给／受体)等情形下的可见光激发电子动力学行为,发现该分子体系中三重态通道的开启与富勒烯碳笼对称性以及笼外修饰分子基团电子特性之间的高度关联性。这项研究发现为基于内嵌金属富勒烯分子体系、面向太阳能可见光利用的光电转换方面的研发工作,提供了具有普适意义的机理层面新思路。(2)稀土金属配合物稀土金属配合物是由稀土离子与有机配体配位形成,一般作为一种荧光材料。通过对瞬态吸收光谱数据的全局拟合和分析,我们得到不同激发态的吸收光谱线型,发现在Er(TTA)3(TPPO)2中存在反向系间窜跃(RISC)的行为,并通过对光谱线型的分析,结合动力学拟合得出的时间常数,测出了系间窜跃和RISC的速率。这一发现,为RISC速率的测试提供了一种新的方法。(二)光催化微纳体系的载流子动力学研究(1)MOF材料PCN-222人们非常希望能够使用太阳能把CO2转变有用的燃料或者化学物质。我们设计了一种有机金属骨架结构(MOF)材料PCN-222,能选择性吸附CO2,进行C02可见光光还原。通过瞬态吸收光谱和瞬态荧光光谱的研究,我们发现了样品的光催化活性与电子-空穴分离效率之间的关系。我们发现在MOF材料中,存在深电子缺陷态,能有效阻止电子-空穴复合,提升催化活性。这一工作为基于MOF的C02光还原材料的设计提供了新的视野。(2)无机半导体与MOF复合材料Cu3(BTC)2@TiO2通过超快瞬态吸收光谱的测量,发现在无机半导体与MOF复合材料Cu3(BTC)2@TiO2中,光激发产生的半导体上的电子会向MOF上转移,这种超快的电荷转移抑制了电子-空穴复合,从而获得更好的光催化性能。