电化学电容器或超级电容器的潜在应用范围从微电子设备到混合动力电动汽车,近年来引起人们的极大兴趣。超级电容器可以提供高功率密度,但其能量密度低。设计新型电极结构,降低界面电阻,提高电子传输速率和离子扩散速率,从而提高活性材料的比容量是提高能量密度的一个有效途径。此外,与电位窗口较负的活性碳组合制备非对称性超级电容器器件,也是提高超级电容器能量密度的有效策略。本文以柔性碳布为基底,原位合成出Co₉S₈纳米管阵列及其Ni Co-LDH多级核壳结构,通过构筑电荷传输层、氧空位、掺杂等手段降低界面电阻,从而提高其比容量。然后以活性炭为负极组装出全固态非对称超级电容器（AAS）,拓宽了电位窗口,从而制备出高性能超级电容器器件。具体的研究工作如下:首先,我们以PPy为电荷传输层,提高Co₉S₈@Ni Co-LDH核壳纳米管阵列的电化学性能。通过水热法将在碳布上生长出的前驱体Co（CO₃）_0.35Cl_0.20（OH）_1.10?1.74H₂O硫化成空心均匀的Co₉S₈纳米管阵列,再通过原位化学聚合的方法将电荷传输层PPy生长在Co₉S₈上。为了获得更多的活性位点,将具有高比表面积的活性材料Ni Co-LDH纳米片电沉积在PPy层上。获得了目标产物Co₉S₈@PPy@Ni Co-LDH核壳纳米管阵列。因PPy具有优异的导电性能,Ni Co-LDH具有较大的比表面积和氧化还原性能。空心结构,高电子迁移率和丰富的活性位点的协同效应促使了Co₉S₈@PPy@Ni Co-LDH核壳纳米管阵列电极具有优异的电化学性能。在1 m A cm^-2时所制备的Co₉S₈@PPy@Ni Co-LDH核壳纳米管阵列电极对于面积比容量为2.65 F cm^-2是Co₉S₈@Ni Co-LDH核壳纳米管阵列(1.28 F cm^-2)的2倍多。以活性炭（AC）为阳极,组装了全固态非对称超级电容器器件,在1 m A cm^-2下的面积比容量为0.371 F cm^-2,在功率密度为0.8 m W cm^-2时达到能量密度0.132 m W h cm^-2。其次,通过Na BH₄还原获得丰富的氧空位,提高Co₉S₈@Ni Co-LDH的比容量。同样以原位生长在碳布上的Co₉S₈纳米管阵列为基底通过简单电沉积生长Ni Co-LDH纳米片,获得中间产物Co₉S₈@Ni Co-LDH核壳纳米管阵列。将样品与Na BH₄反应生成目标产物Co₉S₈@OV-Ni Co-LDH核壳纳米管阵列。丰富的氧空位提高了多级纳米阵列的电荷传递速率,加快了核-壳结构中电解质渗透和离子扩散速度。从而使其性能优于Co₉S₈@Ni Co-LDH核壳纳米管阵列。电化学测量表明,在1 m A cm^-2的电流密度下,Co₉S₈@OV-Ni Co-LDH核壳纳米管阵列可获得5.34 F cm^-2的面积比电容,比未经处理Co₉S₈@Ni Co-LDH和Co₉S₈电极的电容大得多。另外使用所制备的Co₉S₈@OV-Ni Co-LDH核壳纳米管阵列作为正极,AC作为负电极得到高性能柔性AAS器件。在功率密度为32 m W cm^-2时,最大能量密度为0.018m Wh cm^-2。最后,通过构筑P掺杂的导电碳层来提高Co₉S₈@Ni Co-LDH的比容量。我们将先前采用两步水热反应成功制备出的Co₉S₈纳米管阵列在葡萄糖中浸泡后,管式炉里用Na H₂PO₂作为磷源进行磷掺杂处理后得到了Co₉S₈@P-C核壳纳米管阵列。同样采用电沉积的方法在其表面沉积Ni Co-LDH纳米片,最后得到Co₉S₈@P-C@Ni Co-LDH核壳纳米管阵列电极。其中磷化的碳层具有很高的导电性和稳定的电化学活性,从而有效提高了Co₉S₈@Ni Co-LDH核壳纳米管阵列电化学性能。在2 m A cm^-2的电流密度下,Co₉S₈@P-C@Ni Co-LDH核壳纳米管阵列电极的面积比电容为3.9 F cm^-2。将Co₉S₈@P-C@Ni Co-LDH核壳纳米管阵列电极与活性炭电极组装成全固态非对称超级电容器。在功率密度为0.0239m W cm^-2时能量密度高达0.065 m Wh cm^-2,在0～1.6V的高电势窗口下,以10 m A cm^-2循环5000次充放电后其比电容仍旧保持在初始值的93.2%。