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随着储能技术的飞速发展,电子产业对高效储能器件的需求持续上升。超级电容器（SC）作为其中的优异代表,具备高的功率密度和快速的充放电能力,在储能领域占据重要的地位。在SC中,以炭为电极材料的电化学双电层电容器（EDLC）因具有独特的储能过程而表现出优异的电化学性能。含氮聚合物分子中存在丰富的氮原子,将其进行炭化可以制备原位氮掺杂炭材料,方法简单实用。但是,大多数聚合物在合成过程中容易发生团聚,致使所衍生炭材料的孔隙结构不佳。为了解决这一问题,目前普遍应用的方法仍然是在聚合物合成过程中引入硬模板作为结构导向剂和造孔剂,而模板的前期合成和后期处理往往会降低材料的实用性。金属有机框架（MOF）作为一种近年新兴的多孔材料,在复合物材料的构筑方面显示出独特的结构调控作用。基于此考虑,本文选择含氮聚合物（聚苯胺和含丙烯腈共聚物）和热稳定性良好的金属有机框架材料（ZIF-8和ZIF-67）为构筑单元、KOH为活化剂,通过不同的合成策略,设计制备了一系列氮掺杂炭纳米材料。利用结构表征和电化学测试,对所合成材料的形貌、组成结构及其电化学性能进行了详细的测试和分析。主要结果如下:第一,通过原位聚合和配位反应,在棉线表面依次生长聚苯胺（PANI）和ZIF-8,获得了棉线支撑PANI/ZIF-8复合纤维。将其作为前驱体,经过高温炭化/活化过程,制得氮掺杂分级多孔炭微纤维（CPZ-AC）。合成过程中棉线为形貌导向剂、PANI为炭源和氮源、ZIF-8为结构调控剂和氮源,所形成的炭材料CPZ-AC拥有高的比表面积(1122.02 m2g-1)。作为对比,制备了棉线支撑的PANI或棉线支撑的ZIF-8复合纤维为前驱体的炭材料。电化学结果表明,PANI和ZIF-8协同制备的炭材料,其电化学性能明显优于单一型,其比电容为204.3 F g-1(0.5 A g-1),电容保持率高达80%(50 A g-1),证明了PANI和ZIF-8联用能够有效增强炭材料的电化学性能。此外,分别以KOH溶液为电解液、PVA/KOH凝胶为凝胶电解质,将CPZ-AC电极材料组装成液态SC和固态超级电容器（SSC）。液态SC和SSC的最大能量密度/功率密度分别为4.9 Wh kg-1/7521W kg-1和5.2 Wh kg-1/4705.9 W kg-1。此外,SSC能稳定驱动小型电子设备。此项研究为制备氮掺杂炭微纤维提供了一种环保且高效的设计思路。第二,利用“一锅法”制备了PANI/ZIF-67复合物,将其作为前驱体经过炭化和活化后,制得氮掺杂多孔炭纳米材料。通过调整苯胺单体的浓度,获得了三种PANI/ZIF-67复合物衍生的氮掺杂多孔炭纳米材料。其中,PANI含量居中的氮掺杂多孔炭纳米材料（ZP-2-AC）的电化学性能最优。在三电极体系中,ZP-2-AC在0.5A g-1比电流下的比电容为219 F g-1。即使比电流升至70 A g-1,其比电容仍可达到初始值的82.2%。使用KOH电解液和PVA/KOH凝胶电解质组装的ZP-2-AC基液态SC和SSC的最大能量/功率密度分别为5.59 Wh kg-1/124.9 W kg-1和5.4 Wh kg-1/11397 W kg-1。特别地,ZP-2-AC在三电极体系（97%）和SSC（93%）中均表现出超高的循环寿命。此项研究证明合理调整前驱体中聚苯胺含量,有利于调控炭材料的电化学性能。第三,在经聚乙烯吡咯烷酮（PVP）修饰的ZIF-8表面原位生长PANI,所得的复合物经高温炭化和活化后,成功制备了具有中空结构的氮掺杂炭纳米材料（P-PZ-AC）。PVP对ZIF-8的修饰,增加了ZIF-8表面的亲水性,有利于后续PANI均匀地生长。在三电极体系中,P-PZ-AC具有优良的比电容(238 F g-1)和倍率性能（86%）。以PVA/KOH凝胶为电解质所组装的SSC器件,电容值为197 F g-1(0.5A g-1),经过10000圈循环后电容保持率为82%。该器件的最高能量密度和功率密度分别为6.8 Wh kg-1和15924 W kg-1。此外,该器件可以成功驱动电子计时器和LED灯泡。此项研究证明通过对ZIF-8表面修饰,可以获得形貌较为均匀的复合物,进而得到电化学性能优良的炭材料。第四,为了进一步研究MOF对聚合物基炭的结构调控的普适性,我们选用另外一种含氮聚合物（含丙烯腈共聚物）,通过机械共混方法将其和ZIF-8纳米颗粒混合均匀形成前驱体,并研究了前驱体中两者的比例对材料的影响。前驱体经炭化处理后,制得三种具有均匀孔结构的氮掺杂炭材料。利用三电极体系对这三种炭材料的电化学性能进行测试及分析。将性能最优者经过KOH活化处理,得到孔结构更加丰富的炭材料LA/Z-2-AC。该材料在0.5 A g-1比电流下展现出315 F g-1的比电容,比电流增至100 A g-1时的电容保持率可达到67%。分别使用PVA/KOH和CMC-Na/Na2SO4凝胶电解质构建了LA/Z-2-AC基碱性SSC和中性QSSC器件。中性SSC的电压区间可达到1.8 V,该值是碱性SSC的1.8倍。而且,中性QSSC的最大能量密度达到23.2 Wh kg-1(0.5 A g-1),该值约是碱性SSC的三倍。此外,中性SSC可以成功驱动小型电子设备。以上结果说明LA/Z-2-AC基中性SSC具有更优异的储能性能。